铁-铝-有机碳相互作用对农业废弃物溶解性有机氮释放的差异性调控机制研究

《Journal of Hazardous Materials》：Divergent Regulation of Dissolved Organic Nitrogen Release from Agricultural Wastes: Iron–Aluminum–Organic Carbon Interplay

　　本研究通过多尺度方法揭示了小麦秸秆(DON)和鸡粪(DON)在土壤中迁移的调控机制差异。研究发现鸡粪DON迁移性高出55.6%，铁铝氧化物和有机碳(TOC)对两类DON的调控路径各异：小麦秸秆DON通过Fe-O共价键(-21.75 kcal·mol-1)被稳定固定，而鸡粪DON则通过腐殖酸介导的弱吸附作用迁移。该成果为农业面源污染防控提供了差异化策略。

　　

研究亮点

本研究揭示了农业废弃物源溶解性有机氮(DON)在土壤中迁移的差异化调控机制。通过土壤柱实验、随机森林-SHAP分析、偏最小二乘路径模型和量子化学计算等多尺度方法，发现鸡粪源DON(CM-DON)的迁移能力比小麦秸秆源DON(WS-DON)高55.6%。全铁(Fe-t)、交换性铝(Al-e)和总有机碳(TOC)对两类DON的调控路径显著不同：WS-DON的保持主要受Fe-t(系数=0.65)和TOC(0.42)直接增强，而CM-DON的保持则由Fe-t(0.69)和易还原铁(Fe-ox1, 0.40)直接驱动，并受TOC-pH-Fe-ox1间接通路调控。

结论

本研究证实了不同来源DON具有显著的差异性迁移行为。在土壤柱实验中，CM-DON表现出比WS-DON更高的迁移潜力。虽然两类DON都受到Fe-t、Al-e和TOC的影响，但其控制机制存在明显差异。WS-DON的保持直接由土壤中较高的Fe-t和TOC水平促进，Al-e则通过与Fe-t和TOC的协同作用产生间接贡献。相比之下，CM-DON的保持主要受Fe-t和Fe-ox1直接控制，并通过TOC-pH-Fe-ox1间接通路进行调节。量子化学分析表明，针铁矿通过Fe-O稳定共价键(ΔE = -21.75 kcal·mol^-1)保留富含羟基的WS-DON，而CM-DON则通过腐殖酸介导的团簇作用实现弱吸附。这些发现强调了针对不同农业废弃物制定差异化养分管理策略的必要性。