水文周期和植被覆盖对美国东南部卡罗莱纳湾湿地沉积物中汞积累和甲基化过程的影响

《Environmental Research》：Influence of hydroperiod and canopy cover on mercury accumulation and methylation in Carolina bay wetland sediments in the Southeastern United States

　　汞沉积与甲基化特征在Carolina湾湿地中的研究。分析了10个湾在不同水文期和位置的THg、MeHg浓度，发现短水期湾洪水期THg更高，长水期湾中心MeHg浓度显著。树冠覆盖率影响THg积累和甲基化潜力，短水期湾更易成为汞沉积汇，而长水期湾促进甲基化。

　　本研究聚焦于卡罗来纳湾湿地（Carolina bay wetlands）中汞（Hg）的生物地球化学循环，探讨了不同水文周期（短周期与长周期）、季节（洪水期与干旱期）、空间位置（中心与边缘）以及树冠覆盖率对总汞（THg）沉积和甲基汞（MeHg）生成的影响。卡罗来纳湾湿地是分布于美国东南部沿海平原的孤立性洼地生态系统，从新泽西州延伸至佛罗里达州北部。这类湿地以其低pH值、高溶解有机碳（DOC）浓度和水位的季节性波动为特征，为汞的微生物甲基化提供了有利条件。然而，由于其独特的水文特征，特别是季节性的干湿变化，卡罗来纳湾湿地在汞循环中的作用可能不同于其他永久性水体系统。

研究团队在2017年4月和2018年1月分别在洪水期和干旱期，从10个卡罗来纳湾湿地中采集了表层沉积物样本，用于分析THg和MeHg的浓度及甲基化潜力（%MeHg）。样本采集地点包括每个湿地的中心和边缘区域，以评估空间分布对汞浓度的影响。结果表明，THg的浓度范围为23.2至224.8 ng/g，而MeHg的浓度则在0.4至5.5 ng/g之间波动，%MeHg的范围为0.4%至3.1%。研究发现，短水文周期的湿地在洪水条件下THg浓度显著高于长水文周期的湿地（P=0.001），而MeHg浓度则主要受THg浓度的影响（P<0.0001），且在长水文周期湿地的中心区域达到峰值（P=0.002）。此外，%MeHg与树冠覆盖率呈负相关（P=0.004），这表明较高的树冠覆盖率可能抑制了汞的甲基化过程。

从研究结果来看，短水文周期的湿地在洪水条件下表现出更高的THg沉积能力，而长水文周期的湿地则更有利于MeHg的生成。这种差异可能与水文周期对沉积物中汞的物理化学条件和微生物活动的影响有关。短水文周期的湿地由于频繁的干湿交替，可能促进了汞的输入，尤其是在树冠覆盖较高的情况下，干沉积过程（如叶片对汞气态形式的吸收）可能增加了汞的输入量。而长水文周期的湿地由于更长时间的淹没，形成了更稳定的厌氧环境，有利于汞的甲基化反应，从而提高了MeHg的生成。

树冠覆盖率对汞循环的影响显著。在短水文周期的湿地中，较高的树冠覆盖率可能促进了汞的干沉积，并通过落叶增加了汞的输入。而在长水文周期的湿地中，虽然树冠覆盖率较低，但其更长的水文周期和更稳定的水位可能创造了有利于汞甲基化的条件。这种现象可能与湿地内部的汞再分配机制有关，如沉积物中有机质的迁移和富集，以及微生物活动的变化。此外，研究还发现，THg与%MeHg之间存在负相关关系，这表明汞浓度的增加可能抑制了其甲基化过程，尤其是在氧含量较高的环境中。

在分析汞甲基化过程时，研究团队指出，汞的甲基化主要由厌氧微生物群落驱动，如硫酸盐还原菌和铁还原菌。这些微生物在长期淹没的沉积物中更活跃，从而促进了MeHg的生成。然而，短水文周期的湿地由于季节性干燥，可能限制了这些微生物的活动，导致甲基化过程减弱。同时，光降解作用（photodemethylation）也可能影响MeHg的稳定性，特别是在水位较低的短水文周期湿地中，光的穿透可能促进了汞的重新挥发，从而降低了其在沉积物中的累积。

此外，研究还探讨了汞在湿地中的空间分布模式。中心区域的汞浓度通常高于边缘区域，尤其是在长水文周期的湿地中，这种差异更为显著。这可能与中心区域更持久的淹没条件和更丰富的有机质输入有关。研究团队指出，沉积物中的有机质和悬浮颗粒物为汞甲基化提供了适宜的环境，而这些颗粒物在长水文周期的湿地中更为集中。

本研究的发现不仅加深了对卡罗来纳湾湿地汞循环机制的理解，也为其他季节性湿地系统的汞管理提供了参考。例如，短水文周期的湿地可能在汞的沉积方面更具优势，而长水文周期的湿地则在汞的甲基化方面表现更突出。这些结果表明，不同水文周期的湿地在汞的输入、转化和输出过程中扮演着不同的角色，因此需要针对不同湿地类型采取差异化的管理策略。

未来的研究方向应包括扩大采样时间范围和生态背景，以更全面地理解汞在季节性湿地中的动态变化。长期数据集的建立，包括水化学、沉积物特性、植被和微生物群落的组成，将有助于揭示汞在这些复杂系统中的完整循环过程。此外，还需要进一步探讨水文周期和干湿循环对汞甲基化的影响机制，特别是在自然湿地和人为管理湿地之间的差异。例如，一些研究表明，湿润过程可能刺激硫酸盐还原菌的活动，从而增加MeHg的生成，而重复的干燥可能抑制甲基化或促进去甲基化。

气候变化对降水模式和温度的影响可能进一步改变湿地的汞循环过程。例如，降水的不稳定性可能导致更频繁的干湿循环，而温度的升高可能加速微生物的甲基化活动或增加汞的挥发。因此，需要开发能够整合气候情景、湿地水文和汞生物地球化学的预测模型，以评估未来湿地食物网中MeHg暴露的风险。同时，研究植物物候和生物量变化对汞输入的影响，特别是通过落叶和树冠相互作用的途径，将有助于更全面地理解生态系统尺度上的汞响应。

土地利用变化，尤其是防火措施的改变，可能影响许多开放的草本湿地，如卡罗来纳湾、草原洼地和春季池塘，使其转变为密集树冠覆盖的系统。这种结构变化可能显著影响汞的沉积和甲基化过程。因此，未来的研究应评估恢复策略，如规定的燃烧和植被修剪，对不同湿地类型和历史干扰的影响，以优化汞管理措施。

总体而言，本研究揭示了水文周期和树冠覆盖率在汞循环中的关键作用，并为理解汞在不同湿地类型中的行为提供了重要依据。这些发现不仅有助于保护湿地生态系统，还对评估汞污染对生态系统的潜在影响具有重要意义。通过进一步研究，可以更好地制定监测、管理和缓解策略，以应对全球范围内湿地汞污染带来的生态风险。