热活化过硫酸盐/GAC-nZVI协同催化降解微囊藻毒素-LR:效能优化与健康风险削减

【字体: 时间:2025年10月19日 来源:Journal of Environmental Chemical Engineering 7.2

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  本文报道了一种热活化过硫酸盐(HAPS)与颗粒活性炭负载纳米零价铁(GAC-nZVI)催化剂协同降解微囊藻毒素-LR(MCLR)的高效体系。该技术通过热催化协同作用显著提升硫酸根自由基(SO4•?)和羟基自由基(•OH)产率,在优化条件下(70℃/8.13 mM PS/1000 mg/L催化剂)实现98.2%的毒素去除,速率常数达0.0799 min?1,为单一热活化体系的3.6倍。该系统在真实水体中展现优异适应性,为饮用水安全提供创新解决方案。

  
亮点
本研究成功开发了GAC-nZVI催化剂,其球形纳米零价铁颗粒(100-200纳米)均匀锚定在多孔活性炭表面。振动样品磁强计分析显示50 emu/g的饱和磁化强度,赋予材料卓越的磁回收性能。X射线光电子能谱证实催化剂中Fe0/Fe2+/Fe3+的共存构象,为过硫酸盐(PS)激活提供多重活性位点。
催化剂性能
在热活化过硫酸盐(HAPS)体系中,GAC-nZVI展现出超强的催化协同效应:
  • 自由基淬灭实验揭示SO4?和•OH分别贡献67.3%和15%的MCLR降解效能
  • 表观活化能显著降至31 kJ/mol(非催化体系为92 kJ/mol)
  • 催化剂循环5次后仍保持91%以上活性,铁溶出量低于0.8 mg/L
降解机理
液相色谱-质谱(LC-MS)分析捕捉到关键降解中间体,证实MCLR的Adda侧链优先断裂,继而发生开环反应生成小分子羧酸。毒性评估显示降解产物对HepG2细胞的半数抑制浓度(IC50)提升至原毒的12.6倍,证实解毒效果。
参数优化
响应面法(RSM)量化各因素影响程度:催化剂投加量(28.8%)>温度(18.5%)>反应时间(17.8%)>PS浓度(13.2%)。在太湖实际水样验证中,该系统受天然有机物影响极小,能耗较传统技术降低47%。
结论
HAPS/GAC-nZVI体系通过"热活化-催化"双路径激活PS,实现MCLR的高效降解与彻底解毒。其低能耗、高稳定性及实际水体适应性,为藻毒素污染控制提供具有产业化前景的技术范式。
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