综述：一氧化氮还原合成氨异相催化剂调控策略研究进展

《Journal of Fuel Chemistry and Technology》：Progress in the modulation strategies of heterogeneous catalysts for ammonia synthesis by nitric oxide reduction

　　本综述系统归纳了通过一氧化氮（NO）还原合成氨（NH3）的异相催化剂调控策略。文章重点探讨了如何通过能带修饰、电子调控、空位工程、元素掺杂及非晶工程等策略提升催化剂活性（activity）与选择性（selectivity），并分析了增强稳定性（stability）的金属-载体相互作用及限域工程等途径，为绿色可持续的氨合成技术提供了重要见解。

　　

摘要

一氧化氮（NO）是大气中主要污染物之一，对人类健康和生态环境构成严重威胁。传统处理方法存在能耗高、经济性差等问题。将NO高效转化为氨（NH₃）的绿色可持续技术近年来受到广泛关注。然而，现有催化剂普遍存在活性不足、选择性低及稳定性差等问题。大量研究表明，通过调控催化剂结构可有效改善上述问题。

提升催化活性的策略

为增强催化剂对NO还原合成NH₃的活性，研究者开发了多种调控策略。能带修饰与电子调控可通过调节催化剂费米能级位置优化反应物吸附能，从而加速反应动力学。空位工程（如氧空位）能够创造不饱和配位点，促进NO的活化与解离。元素掺杂可通过引入异质原子改变催化剂电子结构，调节关键中间体的结合强度。非晶工程则通过形成长程无序、短程有序的结构，暴露更多高活性位点，显著提升本征活性。

提高氨选择性的关键因素

NH₃的选择性是该技术经济可行性的核心。氢键效应可稳定反应过程中含氢中间体，抑制副反应发生，引导反应路径向NH₃生成方向进行。构建单原子或高分散活性位点能够实现活性位点的精准设计，避免N-N偶联等副反应，极大提高NH₃的选择性。这些位点具有均一的配位环境，有利于中间体的特异性吸附与转化。

增强催化剂稳定性的途径

催化剂稳定性是实现长期工业应用的前提。强金属-载体相互作用（SMSI）可锚定活性中心，防止其在反应过程中迁移、聚集或流失。限域工程将活性组分封装于多孔材料孔道或层间，提供物理空间限制，增强结构稳定性。纳米工程通过调控催化剂尺寸、形貌与晶面，减少表面能，制备抗烧结、耐毒化的稳健型催化剂。

挑战与展望

尽管NO还原合成NH₃的催化剂研究取得了显著进展，但仍面临诸多挑战。如何平衡高活性、高选择性与高稳定性之间的关系是实际应用的瓶颈。未来研究需致力于开发低成本、易制备的先进催化剂，深入揭示反应机理，并推动该技术从实验室走向规模化示范应用，为实现绿色化工和环境污染治理提供新方案。