基于多尺度设计的可再生疏水性低共熔溶剂通过Cl-配位高效提取Pb2+

《Process Safety and Environmental Protection》：Multiscale design and regeneration of recyclable hydrophobic deep eutectic solvent for efficient Pb2?+ extraction via Cl? coordination

　　本研究通过多尺度模拟（COSMO-SAC、DFT、MD）与实验验证相结合，开发了以Aliquat 336为氢键受体、百里香酚为氢键供体的可再生疏水性低共熔溶剂（HDES），实现了对水溶液中Pb2+的高效提取（效率达98.66%），并揭示了其通过Cl-配位的作用机制，为重金属污染治理提供了绿色高效的解决方案。

　　

亮点

材料

实验所用化学品的名称、纯度、供应商和CAS编号信息总结于表1。所有化学品均按收到原样使用，纯度规格由供应商提供。

程序

使用GaussView 6.0和Gaussian 16软件绘制分子结构并进行几何和能量优化，采用密度泛函理论（DFT）计算，其中Pb²⁺使用def2-TZVP基组，体系其他组分使用B3LYP/6-311++G(d,p)基组。

通过COSMO-SAC模型筛选DES

图1所示的σ谱图使用COSMO-SAC模型生成，展示了各组分的氢键供体（HBD）和氢键受体（HBA）性质。表2列出了铅离子在四种DES体系中的关键参数：无限稀释活度系数（γ^∞）、分配系数（DC）、选择性系数（S）和萃取剂损失系数（SL），这些参数通过公式(3)、(4)、(5)、(6)获得。

结论

本研究通过DFT和MD研究了四种疏水性DES与Pb²⁺的相互作用。结果表明，DES中的Cl^-与Pb²⁺表现出强烈的相互作用。在四种DES中，百里香酚与Aliquat 336的相互作用明显强于其他三种氢键供体。制备了摩尔比为1:1的Aliquat 336和百里香酚DES用于从其水溶液中提取Pb²⁺。结果表明，在最佳条件下对Pb²⁺的提取效率高达98.66%，且经过5次再生循环后仍保持74.92%的提取效率，证明了该DES的可再生性和应用潜力。