CeLa催化剂中氧空位与碱性位点协同作用实现高效稳定的CS2水解

　　本文通过La掺杂CeOx构建氧空位-碱性位点协同体系，显著提升CS2水解活性与抗硫稳定性。该催化剂在180°C实现1440分钟稳定运行，其双位点调控策略为设计高效有机硫去除催化剂提供了新思路（CS2/H2S/CeOx）。

　　

亮点

• •
  La掺杂协同优化CeO_x的氧空位与碱性位点
• •
  CeLa催化剂在180°C实现CS₂完全转化且稳定性>1440分钟
• •
  氧空位促进H₂O解离，碱性位强化CS₂吸附活化
• •
  双位点协同抑制硫氧化副反应，缓解催化剂硫中毒

催化活性

为评估金属掺杂二氧化铈的催化性能，对多种样品进行了CS₂水解活性测试（图1b）。Ce基催化剂的活性顺序为：CeZr ≈ CeLa > CeFe > CeO_x > CeCo > CeNi > CeCu。其中CeZr和CeLa表现出最优低温活性，在180°C即可实现完全转化（T₁₀₀），而CeO_x、CeFe和CeCo需220°C才能达到99%转化率（T₉₉），CeNi和CeCu活性显著偏低。

结论

本研究通过构建CeLa催化剂中氧空位-碱性位点的协同作用，成功解决了CS₂水解催化剂的硫中毒难题。CeLa在180°C实现CS₂完全转化，且运行稳定性超过1440分钟，显著优于CeZr和CeO_x。机理分析表明，金属掺杂诱导的氧空位和碱性位点浓度提升是活性增强的关键。值得注意的是，CeLa展现出独特的协同效应，可同步优化H₂O/CS₂的吸附活化与H₂S的脱附效率，从而将反应路径导向选择性水解。这一双位点调控策略为设计高效稳定的有机硫去除催化剂提供了新范式。