碳纳米管调控电氧化路径：从矿化转向聚合实现酚类污染物高效去除

《Water Research》：Carbon Nanotubes Redirect Electrooxidation Pathways from Mineralization to Polymerization for Efficient Phenolics Removal

　　本文创新性地提出在硼掺杂金刚石（BDD）阳极电化学高级氧化过程（EAOPs）中引入碳纳米管（CNTs），通过将酚类污染物定向转化为低毒性聚合物而非彻底矿化，显著提升处理效率并降低能耗。研究证实CNTs能抑制HO?/Cl?自由基生成，促进游离氯物种氧化及酚氧自由基聚合沉积，为高盐酚类废水处理提供了节能环保新策略。

　　

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引言

含难降解有机污染物的工业废水对环境安全及公共健康构成严峻挑战。其中，富含酚类的高盐废水（含高浓度氯离子Cl^?）因兼具毒性高、难生物降解的双重复杂性，传统处理工艺难以高效应对。

化学品与试剂

实验所用化学品均为ACS试剂级或更高纯度，具体来源见文本S1。碳纳米管（CNTs）的形貌与组分特征见图S1。所有溶液均采用Milli-Q超纯水（电阻率>18.2 MΩ·cm）配制。实际工业含酚废水采集自湖南某精细化工厂。

碳材料在EAOPs中对酚类去除的影响

以苯酚为模型污染物，在含100 mM Cl^?的电解质中系统探究碳材料对电化学高级氧化过程（EAOPs）的影响。图S3-S5表明，原始CNTs虽无显著吸附能力，但其加入能大幅提升苯酚去除速率常数（k）和总有机碳（TOC）去除率，同时降低能耗。机制研究发现：CNTs通过调控自由基路径，促进酚氧自由基发生非降解性聚合反应，形成寡聚物/聚合物并沉积于CNTs表面。

结论

本研究明确碳纳米管（CNTs）在高氯环境下可引导酚氧自由基发生耦合聚合，形成表面沉积物，从而将降解路径从能耗高的矿化转向节能的聚合转化。该策略为高盐酚类废水处理提供了资源节约型解决方案。