铜掺杂CeCoO3钙钛矿活化过一硫酸盐实现宽pH范围内高效降解盐酸四环素：效能、动力学与机制

　　本文报道了铜掺杂CeCu0.6Co0.4O3钙钛矿催化剂通过激活过一硫酸盐（PMS）实现宽pH（3-11）条件下盐酸四环素（TC-HCl）的高效降解。研究证实单线态氧（1O2）为主导活性物种，并首次提出有机碳转移过程（OCTP）机制，为抗生素废水处理提供了新型催化材料设计策略。

　　

亮点

扫描电子显微镜（SEM）分析

通过扫描电镜（SEM）可直观观察到CeCu_0.6Co_0.4O₃的形貌特征（图2a）。该催化剂呈现块状结构并伴有层状褶皱，表面未见明显颗粒物。图2b和图2c显示CeCu_0.6Co_0.4O₃纳米片具有粗糙表面，且分布着大量纳米级孔隙。氮气吸附-脱附测试（图S2）进一步证实其典型介孔结构特征。

结论

成功合成的CeCu_0.6Co_0.4O₃钙钛矿氧化物催化剂展现出卓越的PMS激活能力。铜掺杂引入了异质活性位点，增强了PMS在催化剂表面的吸附，进而实现TC-HCl的高效催化氧化。研究明确了不同初始pH条件下反应活性物种的作用机制：在pH 3-11范围内，单线态氧（¹O₂）是降解主导物种，而超氧自由基（O•^?₂）在酸性条件下起辅助作用。CeCu_0.6Co_0.4O₃/PMS体系可在30分钟内降解99.2%的TC-HCl（初始浓度60 mg/L），其动力学常数达0.1407 min^?1，较未掺杂催化剂提升5.3倍。更有趣的是，体系首次发现有机碳转移过程（OCTP），在中性条件下总有机碳（TOC）去除率达39.8%，其中OCTP贡献占比33.3%。该研究为钙钛矿材料在抗生素废水处理领域的应用提供了理论支撑。

作者贡献声明

黄革： 文稿撰写与修订、原始数据整理、资源调配

李玲： 原始文稿撰写、数据整理、资源支持

刘丹： 研究监督、项目管理、资金获取

舒晓波： 实验设计、概念构建、资金支持

周佳斌： 文稿修订、实验验证、概念构建

泽如梅： 文稿修订、概念构建

王瑞祥： 文稿修订、概念构建

王之朴： 文稿修订、概念构建

利益冲突声明

作者声明不存在任何可能影响本研究成果的财务利益或个人关系。

致谢

本研究受四川省科技计划项目（2024YFHZ0152）、西南石油大学自然科学启航项目（2022QHZ0003）及四川省油气田应用化学重点实验室开放课题（YQKF202113）资助。感谢西南石油大学分析测试中心孙丽英老师对电子顺磁共振（EPR）测试的支持。