表面重构诱导La0.5Sr0.5MnO3异质结实现稳定氧空位并增强氯苯水解辅助氧化

《Applied Catalysis B: Environment and Energy》：Surface reconstruction-induced heterostructures in La 0.5Sr 0.5MnO 3 for stable oxygen vacancies and enhanced hydrolysis-assisted oxidation of chlorobenzene

　　本文通过尿素热解和缓冲刻蚀构建了表面工程化的La0.5Sr0.5MnO3催化剂（LSMO-E），利用Sr偏析形成C3N4异质结稳定氧空位（OVs），在湿条件下通过水解辅助氧化路径高效降解氯苯（CB）。该策略通过暴露Mn终端位点保持Mn4+/Mn3+氧化还原循环，利用·OH促进Cl脱附，显著降低反应温度并抑制氯代副产物生成。

　　

亮点

表面重构诱导的异质结构通过稳定氧空位和增强水解辅助氧化，显著提升了La_0.5Sr_0.5MnO₃对氯苯的催化降解性能。

结构表征

如图1a所示，所有样品均显示出La_0.5Sr_0.5MnO₃的典型衍射峰（PDF # 89-0786），同时在2θ ≈ 25.2°、25.8°、36.6°和44.2°处出现SrCO₃（PDF # 05-0418）的伴生峰。SrCO₃和SrO相的存在与先前研究一致，这些相在含Sr钙钛矿的高温煅烧过程中形成。经尿素热解后，LSMO-U样品出现归属于SrMnO₃（PDF # 52-1526）的新衍射特征，表明Sr物种的偏析和相变。

结论

总之，通过尿素热解和缓冲辅助处理的组合策略，成功开发了表面工程化的LaSrMnO₃钙钛矿催化剂（LSMO-E），实现了有效的Sr偏析和Mn活性位点暴露（表面稳定的Mn⁴⁺/Mn³⁺比例）。该重构不仅富集了表面氧空位和活性MnO₂终端层，还促进了C₃N₄异质结的形成，共同增强了活性氧（ROS）的生成。这一策略显著提升了催化剂对氯苯的水解辅助氧化性能，为设计耐氯中毒的多功能催化剂提供了新思路。