PDA-NiCu-OH催化剂实现废弃聚乙二醇近完全电化学转化C1~2产物(C1选择性达90%)
《Applied Catalysis B: Environment and Energy》:A Near-Complete Electrochemical Conversion of Wasted Polyethylene Glycol (PEG) to C1~2 Products with C1 Selectivity Reaching 90% over the PDA-NiCu-OH Catalyst
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时间:2025年10月21日
来源:Applied Catalysis B: Environment and Energy 20.3
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本文报道了一种PDA-NiCu-OH催化剂,能够通过氢键作用激活聚乙二醇(PEG)醚键,并协同Cu活性中心实现C-O/C-C键催化裂解,将废弃PEG近完全转化为CO2(选择性89.7%)、乙醇醛(3.2%)和乙醛酸(7.1%)等C1~2产物。该电催化重整(PEGOR)过程与产氢反应耦合,可在100 mA cm-2电流密度下降低422 mV过电位,连续运行20小时产氢量达319.2 mol m-2,为聚醚类废弃物资源化提供了新范式。
泡沫镍(NF)、六水合硝酸钴(Fe(NO3)2·6H2O,阿拉丁,AR,99%)、九水合硝酸铁(Co(NO3)3·9H2O,阿拉丁,99%)、六水合硝酸镍(Ni(NO3)2·6H2O,阿拉丁,AR,98%)、二水合氯化铜(CuCl2·2H2O,阿拉丁,99.99%)、盐酸多巴胺(C8H11NO2·HCl,阿拉丁,98%)、氨水(H5NO,阿拉丁,25%-28%)、氢氧化钾(KOH,阿拉丁,95%)、盐酸(HCl,阿拉丁,37%)、四甲基氢氧化铵(C4H13NO,阿拉丁,AR,25%)。
催化剂电极制备示意图如图1a所示(实验部分详述)。以PDA-NiCu-OH双金属电极为例,镍泡沫表面的PDA基质在碱性溶液中通过原位聚合,与Ni、Cu金属离子配位键合,并与OH-离子共同形成PDA-NiCu-OH催化剂电极。
通过形貌观察发现,PDA-NiCu-OH呈现短叶状结构(此处生动描述:像初春的嫩叶般紧密排列),其独特的三维开放结构为反应物传输提供了高效通道。
开发针对水中富集的废弃PEG的资源化技术对构建PEG产业可持续发展体系至关重要。本研究构建的PDA配位PDA-NiCu-OH催化剂电极在PEG电氧化重整(PEGOR)中表现出色,实现了PEG的完全解聚及进一步氧化为主导的C1~2产物(CO2/乙醇醛/乙醛酸)。在PDA-NiCu-OH催化剂参与下,PEG转化过程犹如"分子剪刀"般精准切断醚键,为聚醚类废弃物的电化学升级回收提供了新思路。
CRediT authorship contribution statement
梁承璐: 文稿撰写-审阅编辑、初稿撰写、可视化、方法论、研究实施、形式分析、数据整理、概念化。王龙霞: 文稿审阅、研究实施、方法论、数据整理。郝正西、刘先宝、康博、黄玉军、郭荣: 方法论、研究实施、形式分析。刘阳: 文稿审阅编辑、初稿撰写、监督指导、资源整合、项目管理、方法论、资金获取。
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