通过富杂原子的有机阴离子在界面上的吸附，实现高可逆性的锌阳极：一种基于贫水电双层结构的新型电化学体系

《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》：A Poor-Water Electric Double Layer Enabling a Highly Reversible Zinc Anode via Interfacial Adsorption of Heteroatom-Rich Organic Anions

　　开发阿莫西林钠（Arb）作为高效电解质添加剂，通过异原子（N/O）强配位能力构建水贫双电层界面层，抑制活性水分子引发的副反应及锌枝晶生长，促进均匀的锌沉积/剥离，对称电池2400小时稳定循环，全电池1000次后容量保持92.86%。

　　

近年来，水基锌离子电池因其高理论容量、优异的安全性能和相对较低的成本而备受青睐；然而，锌金属阳极表面大量生长的树枝状结构以及电极/电解质界面处活跃的H₂O分子引发的不可避免的副反应严重限制了它们的实际应用。本文开发了一种名为氨苄西林钠（Arb）的电解质添加剂，用于在电极/电解质界面形成富水少的双电层（EDL），以解决上述问题。研究发现，Arb中的阴离子通过异原子（氮和氧）的强配位能力和电荷特性优先吸附在锌阳极/电解质界面，从而形成富水少的双电层，排斥反应性的H₂O分子，进而抑制水诱导的副反应，并实现锌的均匀沉积和剥离。同时，Arb中富含电子的功能基团有效重构了电解质中的氢键网络，优化了Zn²⁺的溶剂化结构，进一步防止了副反应的发生。得益于Arb对界面、溶剂化结构和氢键网络的独特重塑，添加了Arb的电解质组成的Zn//Zn对称电池在1 mA cm^–2的电流密度下可稳定循环超过2400小时；而添加了Arb的电解质组成的Zn//V₆O₁₃全电池在1000次循环后仍保持了92.86%的容量。这项工作为开发稳定的锌阳极提供了一种新的双电层设计框架。