机器学习在PFAS中间体在过渡金属上吸附行为的研究：环境催化剂设计中的尺度关系

《Environmental Science & Technology》：Machine Learning Study of PFAS Intermediate Adsorption on Transition Metals: Scaling Relationships for Environmental Catalyst Design

　　PFAS降解催化剂研究结合DFT与机器学习，揭示热力学趋势和线性关系，开发出F1值0.90的吸附关联模式分类模型，为拓展持久性污染物处理提供框架。

　　

全氟和多氟烷基物质（PFASs），尤其是三氟乙酸（TFA），由于其极强的持久性，已成为全球性的环境污染物。传统的处理方法效果有限，这凸显了开发先进催化剂设计策略的必要性。在这项研究中，我们构建了一个理论框架，将密度泛函理论（DFT）和机器学习（ML）相结合，以加速PFAS降解催化剂的发现。通过系统地评估12种过渡金属表面上18种关键降解中间体的形成能，我们发现了一致的热力学趋势，并揭示了控制脱氟和碳链断裂的线性比例关系。这些关联关系有助于简化复杂的降解过程，使得可以利用代表性中间体来重建降解路径。此外，我们还开发了一个基于知识驱动特征的机器学习模型，该模型能够捕捉金属-吸附物之间的电子相互作用、官能团效应以及分子性质差异，在分类吸附相关模式时取得了0.90的F1分数。尽管当前框架仅适用于这一领域，但可以通过扩展数据集对其进行重新训练，以覆盖更广泛的PFAS家族或其他催化剂。总体而言，我们的DFT-ML框架为PFAS降解催化剂的筛选提供了机制性见解和基于描述符的指导策略，这些方法也可能适用于其他持久性有机污染物的处理。