受流动诱导色谱分离过程调控的河岸带活性氧物种的产生

《Environmental Science & Technology》：Reactive Oxygen Species Production in Riparian Zones Governed by a Flow-Induced Chromatographic Separation Process

　　河岸带活性氧（ROS）生成机制受水动力调控，其“色谱分离”过程由水流驱动O2与还原剂相互作用，正向水流促进H2O2在近上游生成，反向水流排出还原剂，硝酸盐输入虽降低ROS产能却扩大溶解氧渗透范围，时空分布差异影响地下水-河流界面污染物降解和碳循环。

　　

河岸带是活性氧（ROS）产生的自然热点区域，然而这些区域内ROS的时空动态仍然知之甚少。在这项研究中，我们结合了水槽实验和反应传输模型的结果，表明H₂O₂的产生受到一种“色谱”分离过程的控制，在这一过程中水流调节了O₂与还原剂之间的相互作用。河岸带含水层基质作为固定相，其中含有各种可移动和不可移动的还原剂，而水流则作为移动相，在地表水流入时提供氧化剂（如溶解氧DO和硝酸盐），并在水流反向时将可移动的还原剂冲出含水层。当地表水侵入时，还原剂优先消耗DO，从而产生H₂O₂；而像硝酸盐这样反应性较低的氧化剂则被输送到更深的河岸带含水层中，在那里它们会消耗那些尚未与DO发生反应的还原剂。尽管硝酸盐的流入降低了整体的ROS生成能力，但它促进了DO的更深入渗透，从而扩大了ROS的生成区域。流体动力学溶质传输与生物地球化学氧化还原反应之间的这种耦合机制，调节了模拟河岸带含水层中H₂O₂的空间分布和时间演变。总体而言，我们的研究加深了对河岸带ROS动态机制的理解，对地下水-河流界面的氧化还原介导的污染物衰减和碳循环具有重要的意义。