通过锌掺杂增强氧化物与载体的电子相互作用，从而提高Co3O4/CeO2催化剂在氧气存在下对N2O的催化分解效率

《Environmental Science & Technology》：Intensifying the Oxide–Support Electronic Interaction via Zinc Doping to Boost Catalytic N2O Decomposition in the Presence of O2 for Co3O4/CeO2 Catalysts

　　本研究通过Zn掺杂增强Co3O4/CeO2催化剂的电子相互作用，优化N2O吸附活化能力，降低活化能至60.4 kJ·mol?1，并验证其耐氧性，揭示结构-活性关系。

　　

减少工业氮氧化物（N₂O）的排放对气候保护至关重要，但在含氧（O₂）条件下开发高效的低温N₂O分解催化剂仍然具有挑战性。由于氧与催化剂载体之间的相互作用较弱，基于Co₃O₄/CeO₂载体的催化剂在分解N₂O时表现不佳。本研究旨在通过锌（Zn）掺杂来增强Co₃O₄/CeO₂催化剂中氧化物与载体之间的电子相互作用，从而提高其在富氧条件下的N₂O分解性能。实验结果表明，在5% O₂的存在下，经过Zn掺杂（Co_2.4Zn_0.6O₄/CeO₂）后，催化剂的活化能从117.5 kJ·mol^–1显著降低至60.4 kJ·mol^–1。此外，掺杂后的催化剂对O₂ + H₂O + NO_{x杂质气体具有较好的耐受性。先进的光谱表征和密度泛函理论计算表明，Zn掺杂改变了活性钴位点的几何结构和电子性质，优化了N2O分子的吸附和活化过程。本研究阐明了N2O在催化剂上的分解机制，并建立了活性位点的原子级结构与其催化性能之间的明确关系。这些发现为通过靶向掺杂策略设计高效负载型氧化物催化剂提供了重要见解，也为开发高效率、低能耗的N2O分解催化剂开辟了新的途径。}