将表面结合的自由基与单线态氧协同作用，加速土壤异质表面氧化过程中新兴有机污染物的降解

　　铁硫化物催化剂FeS通过过硫酸盐（PDS）活化选择性生成活性氧（ROS），显著提升土壤中Emerging Organic Contaminants（EOCs）的降解效率。研究证实CBZ降解由表面SO4^•?自由基和单线态氧驱动，硫化物种增强Fe(III)/Fe(II)循环能力，降解反应近地表发生有效降低传质阻力，非均相氧化系统在宽pH范围内表现优异。

　　

新兴有机污染物（EOCs）在复杂土壤环境中的降解效率低下，主要是由于非目标背景物质对活性氧化剂（ROS）的过度消耗以及物质传递受限所致。为此，我们开发了一种结构稳定的异质催化剂——硫化铁（FeS），该催化剂可通过过二硫酸盐（PDS）的活化作用选择性地持续生成ROS。合成的FeS表现出优异的PDS活化性能，能够有效去除95.44%的卡马西平（CBZ），同时对共存的土壤物质具有很强的抗性，并且耐受性强。机理研究表明，CBZ的降解过程主要由表面结合的SO₄^•–自由基和单线态氧（¹O₂）驱动。Fe_xS_y中的硫化物成分显著提升了催化剂的电化学性能，加速了Fe(III)/Fe(II)循环过程。实验结果表明，目标污染物的氧化主要发生在土壤表面而非溶液内部，从而缩短了物质传递距离并提高了ROS的利用率。研究提出了两种CBZ的降解途径，有效降低了其毒性；此外，该氧化系统对土壤基质的破坏作用较小。与均相系统相比，异质表面氧化体系具有更强的氧化能力、电子传递效率和物质传递效率，这表明其在广泛pH范围内修复土壤中EOCs方面具有巨大潜力。