通过机器学习从分子层面将溶解有机物的反应性与Cu@Al2O3臭氧催化剂相结合

《Environmental Science & Technology》：Bridging Dissolved Organic Matter Reactivity to Ozonation Catalysts for Cu@Al2O3 from the Molecular Level by Machine Learning

　　催化臭氧化处理难降解有机废水时，基于主成分分析与随机森林模型，揭示了催化剂结构特征与污染物分子特性（芳香族、含N/S杂原子、高分子量）的关联性，氧空位浓度与CHOS化合物去除率（r=0.998）显著正相关，而UV254吸光度可作为废水特性表征指标。

　　

催化臭氧氧化是一种广泛用于处理难降解有机废水的先进氧化工艺；然而，溶解有机物（DOM）组成的多样性使得反应机制变得复杂。一个关键挑战在于根据废水特性设计出最优的催化剂，而这一因素很少被系统地研究过。在这里，我们将主成分分析与相关性分析相结合，以将废水特性与催化剂的结构描述符联系起来。我们使用代表性的催化剂Cu@Al₂O₃通过催化臭氧氧化处理了三种难降解废水，发现其总有机碳去除效率存在显著差异（19.1%–58.6%）。傅里叶变换离子回旋共振质谱揭示了难降解有机物在分子层面的异质性，而随机森林模型对去除的分子、具有抗性的分子以及新生成的分子的分类准确率达到了67.3%–80.4%。被去除的分子主要为芳香族化合物，含有丰富的杂原子（N、S），且分子量较高（>400 Da）。统计建模表明，254纳米处的紫外吸收度（UV₂₅₄）是表征废水的一个可靠指标。从机理上讲，氧空位浓度与CHOS化合物的去除率呈强正相关（r = 0.998），但会阻碍荧光区域V中化合物的降解（r < ?0.997）。本研究展示了一种数据驱动的方法，将分子DOM分析结果与催化剂描述符联系起来，为针对特定废水处理目的的臭氧氧化催化剂合理设计提供指导。