通过N掺杂碳实现的双源电子转移，从而高效还原Fe(III)

《Environmental Science & Technology》：Dual Source Electron Transfer Enabled by N-Doped Carbon for Efficient Fe(III) Reduction

　　中文摘要：本研究通过氮掺杂制备KB-N材料，利用其π-π共轭网络和含氮活性位点实现Fe(III)高效还原，同时增强H2O2吸附活化，形成双通道电子转移机制，显著提升Fenton-like水处理效率并降低能量势垒。

　　

Fe(III)/Fe(II)循环在类似芬顿（Fenton）的化学过程中起着关键作用。传统的依赖外部还原剂的策略存在一些缺点，例如自由基的自淬灭和二次污染。本研究创新性地使用了富电子污染物和H₂O₂作为双重电子供体来加速Fe(III)的还原。氮掺杂的Ketjen Black（KB-N）是通过使用富含氮且具有共轭结构的鸟嘌呤作为前驱体，通过热解改性制备得到的。KB-N通过其π–π共轭网络将电子从富电子污染物转移到Fe(III)上，同时氮活性位点增强了H₂O₂的吸附，并通过离域的π体系促进了Fe(III)的有效电子提取。更重要的是，吡啶氮基团作为关键的催化位点与Fe(III)配位，显著提高了Fe(III)的氧化电位，从而增强了H₂O₂的活化效果并降低了反应能量障碍。KB-N有效缓解了原始KB对底物的选择性，大幅拓宽了电子供应来源。这种双通道电子转移机制实现了高效且稳定的Fe(II)再生，并增强了污染物的降解效果。与牺牲型电子供体策略相比，本研究提出了一种清洁的电子转移机制，为高效、稳定和可持续的水处理技术提供了新的途径。