无氮单原子催化剂中表面环氧基团与共价碳位点之间的协同作用在电芬顿水净化中的应用

《Environmental Science & Technology》：Synergy between Surface Epoxy Groups and Co–C Sites in Nitrogen-Free Single-Atom Catalysts for Electro-Fenton Water Purification

　　电芬顿工艺中氮-free钴单原子催化剂BP–Co通过缺陷碳载体实现高效H2O2生成和污染物降解，具备高酸稳定性及低能耗优势。

　　

新兴污染物，尤其是抗生素，由于其持久性和引发抗生素抗性的潜力，对水生生态系统和人类健康构成了重大威胁。电芬顿（EF）工艺利用原位生成的过氧化氢（H?O?）能够有效降解这些污染物。虽然目前的电催化剂通常具有较低的过氧化氢选择性，但单原子催化剂（SACs）表现出更优异的活性和选择性。然而，它们的应用受到酸性稳定性差的限制，特别是在强氧化条件下，氮配位位点容易失活。本文通过球磨-热解法在富含缺陷的碳基底上制备了一种不含氮的钴单原子催化剂（BP–Co）。该催化剂在酸性介质中显示出80%的法拉第效率和10.5 mg cm?2 h?1的过氧化氢产率。实验和计算结果均表明，表面环氧基团的存在提高了界面润湿性，并对钴-碳活性位点进行了电子修饰，从而促进了过氧化氢的生成。在电芬顿应用中，BP–Co能够实现100%的噻吩卡因（TAP）去除率、77.9%的有机碳（TOC）矿化率、持续的铁离子（Fe2?）再生以及低能耗（0.093 kWh (g TOC)?1）。此外，降解产物的毒性也显著降低。该系统在多种水样中表现良好，能有效降解多种有机污染物。本研究提出了一种成本低廉、稳定性高的不含氮单原子催化剂制备策略，为水处理技术的发展带来了新的进展。