烟气中的砷杂质显著抑制了NH3–SCR反应中铬污染的V2O5–WO3/TiO2催化剂上N2O副产物的生成

《Environmental Science & Technology》：Arsenic Impurity in Flue Gas Significantly Inhibiting N2O Byproduct Formation on the Chromium-Poisoned V2O5–WO3/TiO2 Catalyst in the NH3–SCR Reaction

　　研究报道砷（As）可有效抑制铬（Cr）中毒导致的氨选择性催化还原（SCR）中氮氧化物（N?O）生成，尤其在300℃时抑制效果达10倍。表征表明砷与铬相互作用，减少氧空位并促进四价钒物种形成，阻碍NH?NO*中间体去氢，从而降低N?O排放。

　　

烟气中的铬（Cr）杂质常常会导致NH₃–SCR反应产生不希望出现的副产物——温室气体N₂O。本文首次报道了一个有趣的现象：另一种杂质砷（As）能够显著抑制N₂O的生成，尤其是在受到Cr污染的V₂O₅–WO₃/TiO₂（Cr/VWTi）催化剂上。在300 °C的NH₃–SCR反应条件下，砷的抑制效果几乎达到了Cr污染催化剂时的10倍。研究表明，砷的引入促进了Cr与As之间的相互作用，这种相互作用阻碍了Cr进入TiO₂晶格，并促使VO₅（Cr/VWTi）中的单体VO_x物种转化为VO₄和VO₅H（As–Cr/VWTi）。原位DRIFTS分析及计算结果表明，由于Cr/VWTi催化剂结构的变化，As–Cr/VWTi催化剂中的氧空位减少，而VO₄物种和布伦斯特酸位点的数量增加，这使得NH₂NO*中间体的脱氢过程变得更加困难，从而降低了NH₃–SCR反应过程中N₂O的生成量。这项研究为利用烟气中的杂质来抑制N₂O的生成提供了新的见解。