盐沼中特定地点氮循环过程的生物地球化学驱动因素

《Journal of Geophysical Research: Biogeosciences》：Biogeochemical Drivers of Location-Specific Nitrogen Cycling Processes in Salt Marshes

　　氮循环与反硝化及亚硝酸盐硝酸盐还原在盐沼中的调控机制研究。通过比较三个不同盐沼地点的施肥影响，发现施肥显著促进反硝化（DNF），但对DNRA的影响因地点和季节差异显著。结构方程模型显示，温度、硫化物浓度、DOC/NO3?比值是主要驱动因素：DNF受温度、施肥和DOC/NO3?负相关影响，而DNRA主要由温度和硫化物正相关驱动。研究证实盐沼的氮去除/保留功能具有显著空间异质性，受环境梯度调控，为生态修复提供理论依据。

　　盐沼是沿海生态系统中氮（N）去除的关键场所，其功能在调节水体氮浓度、缓解富营养化现象以及改善水质方面具有重要作用。然而，盐沼中的氮循环并非单一过程，而是由多种生物地球化学机制共同调控，其中主要包括**反硝化作用（DNF）**和**化能硝酸盐还原产铵（DNRA）**。这些过程不仅对氮的去除和保留产生影响，还可能因环境条件的变化而表现出显著的差异性。本文通过比较不同盐沼地点的DNF和DNRA速率，揭示了氮去除效率和保留机制如何受到地理位置、季节变化以及氮富集的影响。

### 盐沼中的氮循环机制

盐沼中的氮去除主要依赖于微生物介导的生物地球化学过程。这些过程通常发生在厌氧的沉积物中，其机制涉及硝酸盐（NO??）和亚硝酸盐（NO??）的还原，从而将生物可利用的氮转化为气态氮化合物（如NO、N?O和N?）。这一过程称为**反硝化作用（DNF）**，它由多种兼性厌氧微生物执行。相比之下，**化能硝酸盐还原产铵（DNRA）**则是一种将硝酸盐还原为铵（NH??）的过程，该过程在盐沼沉积物中由异养和化能自养细菌共同参与。

尽管DNF和DNRA都是重要的氮去除途径，但它们的调控机制存在显著差异。例如，硫化物（H?S）对DNF和硝化作用具有抑制作用，而对DNRA则可能起到促进作用。硝化作用是盐沼中硝酸盐的主要来源之一，因为它是由氨氧化细菌（AOB）、氨氧化古菌（AOA）以及亚硝酸盐氧化细菌（NOB）在有氧条件下将铵氧化为硝酸盐的过程。因此，硝化作用与反硝化作用之间的耦合可能在一定程度上决定了盐沼中氮的去除效率。

此外，溶解有机碳（DOC）和硝酸盐的比值对DNRA的促进具有重要意义。在DOC:NO??比值较高的环境中，DNRA可能成为主导的硝酸盐还原途径。然而，随着氮富集的发生，这一比值可能发生变化，从而影响DNF和DNRA之间的竞争关系。

### 研究背景与研究意义

随着人类活动的加剧，农业排放、污水排放以及流域径流导致盐沼系统中的氮输入增加。这种氮富集可能会改变盐沼的氮去除能力，甚至影响其生态稳定性。尽管已有研究表明，氮添加通常会增强盐沼的反硝化作用，但对DNRA的影响却存在较大不确定性。因此，理解不同盐沼地点的氮循环机制及其对氮富集的响应，对于评估盐沼在氮污染治理中的作用至关重要。

此外，盐沼的氮去除能力可能因地理位置的不同而存在显著差异。例如，一些盐沼由于长期被潮水淹没，沉积物中的硫化物浓度较高，这可能促进DNRA的进行，从而减少氮的去除。而另一些盐沼，尤其是边缘区域，由于硫化物浓度较低，DNF可能成为主导的氮去除途径。这种地点特异性可能意味着某些盐沼在氮去除方面更为高效，而另一些则可能更多地保留氮，进而影响整个沿海生态系统的氮平衡。

### 研究方法

本研究在三个具有不同地理和化学特征的盐沼地点进行，分别是位于Freeman Creek（FC）边缘的盐沼、FC内部的盐沼以及Traps Bay Creek（TBC）附近的盐沼。这些地点的潮汐淹没时间、沉积物中的硫化物（H?S）、铵（NH??）、溶解无机碳（DIC）和DOC浓度各不相同，为研究氮循环过程提供了多样化的环境背景。

研究采用了**同位素配对技术（IPT）**来测量DNF和DNRA的实际速率。具体方法包括在盐沼中采集沉积物核心，并在实验室条件下进行培养实验。通过在培养液中加入**1?NO??**作为示踪剂，研究人员能够追踪氮的转化过程，并区分不同氮去除途径的贡献。此外，研究还对水体和沉积物中的化学参数进行了季节性监测，以评估环境条件对氮循环的影响。

为了进一步揭示氮去除机制的调控因素，研究采用了**结构方程模型（SEM）**，分析了温度、氮富集、DOC:NO??比值、H?S浓度等变量对DNF和DNRA的影响。通过这一模型，研究人员能够识别哪些因素在不同季节和地点对氮去除效率具有直接或间接的调控作用。

### 研究结果

研究发现，**氮富集对DNF的促进作用在所有地点均显著**，但对DNRA的影响则因地点而异。在FC边缘和TBC地点，氮富集会抑制DNRA的速率，而在FC内部，氮富集反而会增强DNRA的进行。这一结果表明，DNRA对氮富集的响应具有地点特异性，这可能与沉积物中H?S浓度和DOC:NO??比值的变化有关。

在季节变化方面，DNF的速率在夏季显著高于其他季节，而DNRA的速率则在夏季达到峰值，但随后在冬季和春季明显下降。这表明温度和硫化物浓度在氮去除过程中起着关键作用。具体而言，DNRA在夏季的高温度和高硫化物浓度下表现出更高的活性，而DNF则在较低的硫化物浓度和较高的DOC:NO??比值下更为活跃。

此外，研究发现，**DNF和DNRA在不同地点的耦合程度存在差异**。在FC边缘，由于氮富集对DNRA的抑制作用，DNF成为主要的氮去除途径；而在FC内部，氮富集反而增强了DNRA的速率，从而导致氮去除效率的提高。这可能与FC内部较高的DOC:NO??比值以及较低的硫化物浓度有关。

### 研究讨论

研究结果表明，盐沼中的氮去除和保留机制受到多种因素的共同影响。其中，**氮富集**、**季节变化**以及**地点的化学特征**是决定氮循环过程的关键因素。例如，在氮富集条件下，盐沼的DNF速率普遍增加，而DNRA的响应则因地点的硫化物浓度和DOC:NO??比值而有所不同。这种地点特异性可能意味着某些盐沼在氮去除方面更为高效，而另一些则可能更多地保留氮，从而影响整个生态系统的氮平衡。

在研究过程中，研究人员发现，**DNF和DNRA的耦合程度**与盐沼的物理和化学条件密切相关。例如，在FC边缘，由于较高的氮富集和较低的硫化物浓度，DNF的速率显著增加，而DNRA的速率则受到抑制。而在FC内部和TBC，由于较高的硫化物浓度和DOC:NO??比值，DNRA的速率较高，这可能导致盐沼在某些季节和地点更倾向于保留氮，而非将其去除。

此外，研究还指出，**盐沼中的植物对氮循环具有重要影响**。植物通过根系释放氧气和可溶性有机碳，可能促进硝化作用和反硝化作用的耦合。然而，在某些情况下，植物的高生物量可能会竞争氮的可用性，从而抑制DNRA的进行。因此，植物的存在与否可能会影响氮循环的效率和路径。

### 研究结论

综上所述，盐沼的氮循环过程具有高度的地点特异性，其效率和路径受多种生物地球化学因素的调控。**反硝化作用（DNF）**主要受到氮富集、DOC:NO??比值和温度的影响，而**化能硝酸盐还原产铵（DNRA）**则更依赖于温度和硫化物浓度。在高硫化物浓度和温暖条件下，DNRA可能成为主导的氮去除途径，从而导致氮的保留。而随着潮汐淹没时间的增加，硫化物浓度可能进一步上升，进而抑制DNF的进行。

此外，研究还强调了**氮富集对盐沼生态系统的影响**。尽管氮富集可能提高DNF的速率，但其对DNRA的影响则因地点而异。在一些盐沼中，氮富集可能导致氮去除效率的显著提升，而在另一些地点，氮富集可能反而降低氮的去除率。这种差异性意味着，不同盐沼对氮污染的响应可能存在显著不同，因此，氮管理策略需要因地制宜，以充分发挥盐沼的生态功能。

最后，研究指出，**盐沼的氮去除能力可能受到多种因素的共同影响**，包括植物动态、硫化物浓度、DOC:NO??比值以及温度。因此，在制定氮污染治理措施时，必须充分考虑这些因素的相互作用，以实现最佳的氮去除效果。