烟气杂质对唑阴离子功能化离子液体CO2捕集性能的影响机制研究

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Effect of impurities in flue gas on CO 2 absorption by azole-anion-based functionalized ionic liquid

　　本文系统研究了基于胆碱阳离子与不同唑类阴离子（咪唑、吡唑、1,2,4-三唑）构建的功能化离子液体（ILs）对CO2的捕集性能，重点揭示了烟气中H2O、SO2、NO/NO2等杂质对[Cho][1,2,4-Triz]吸收容量与循环稳定性的影响规律，为ILs在复杂烟气条件下的实际应用提供理论支撑。

　　

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材料

实验所用CO₂(99.99%)、N₂(99.99%)及混合气体（含15% CO₂/0.2% SO₂等）购自廊坊朗威气体公司。胆碱氢氧化物([Cho][OH])、咪唑(Im)、吡唑(Py)及1,2,4-三唑(Triz)均来自上海阿拉丁生化科技股份有限公司。

离子液体的制备与表征

通过一步中和法合成三种离子液体（[Cho][Im]、[Cho][Py]和[Cho][1,2,4-Triz]），并采用核磁共振氢谱(¹H NMR)和热重分析(TGA)进行结构确认与热稳定性表征。

离子液体的理化性质

热分解温度(T_d)和粘度(η)是ILs工业应用的关键参数。[Cho][1,2,4-Triz]展现最优热稳定性（T_d=141.1°C），且其粘度在40°C时仅为285 mPa·s，显著低于另外两种ILs，这有利于CO₂在液相中的传质过程。

结论

本研究合成的[Cho][1,2,4-Triz]因与CO₂形成适度相互作用的氨基甲酸酯物种，在15 kPa CO₂分压、40°C条件下吸收容量达0.106 g CO₂/g吸收剂，且再生能耗（0.89 GJ/t CO₂）较传统MEA溶剂降低76.5%。适量水分（<6.89 wt%）可提升其CO₂容量，而SO₂（2000 ppm）会因强相互作用显著破坏循环性能，NO/NO₂的影响可忽略。原位傅里叶变换红外光谱（in-situ FTIR）与量子化学计算共同验证了CO₂与三唑阴离子的羧化反应机制。