裂隙基岩含水层氮污染多学科综合评估框架：揭示地质非均质性对污染迁移与生物地球化学转化的控制机制

《Journal of Environmental Management》：Integrated environmental assessment framework for evaluating and managing nitrogen contamination in complex fractured aquifer systems

　　针对裂隙结晶基岩含水层中氮污染来源复杂、迁移转化机制不清的问题，研究人员集成水文地球化学、同位素、地球物理与统计学方法，揭示了地质非均质性通过控制水力连通性主导污染分布格局，发现93.4%的硝酸盐源自历史畜禽粪便，提出了基于水力分区的差异化治理策略，为全球类似含水层系统提供了可持续管理范式。

　　

裂隙结晶基岩含水层是全球重要的饮用水来源，但其复杂的地质结构和高度的非均质性使得氮污染迁移和转化机制成为环境管理的重大挑战。传统含水层评估方法在应对这类系统时存在明显局限：水文地质方法难以区分现代污染与历史遗留污染，水化学手段无法识别复杂混合场景下的迁移路径，而同位素混合模型往往忽略控制分馏机制的环境氧化还原异质性。更关键的是，常规污染源解析框架通常假设相对均一的水力条件，系统性地低估了裂隙网络连通性对污染物迁移模式和同位素信号保存的控制作用。这些方法论缺陷导致当前环境管理方法难以有效应对裂隙基岩含水层中污染的时空复杂性，往往造成修复策略效果不彰和地下水资源保护不足。

为突破这些局限，由韩国地质资源研究院Soonyoung Yu、Ho-Rim Kim等领衔的研究团队在《Journal of Environmental Management》上发表了一项开创性研究，开发了一个新型多学科评估框架，系统整合水文地球化学、同位素、水文地质、地球物理、微生物学和统计学方法，旨在建立对裂隙结晶基岩含水层中氮污染动态的机制性理解。研究团队在2018-2022年间对首尔东北部一个研究农场的裂隙结晶基岩含水层进行了全面调查，该区域自1960年以来一直使用牛粪种植饲料作物，是研究历史农业污染影响的理想场所。

研究人员采用四大关键技术方法：一是通过地球物理测井（自然伽马、声波、电阻率、井径、钻孔成像和差分温度测井）和水力测试（恒定速率单井试验和干扰抽水试验）识别裂隙网络架构；二是综合利用稳定同位素（δ¹⁵N和δ¹⁸O–NO₃^-、δ¹⁵N–NH₄⁺）、年龄示踪剂（CFCs）和微生物指标（粪便大肠菌群）进行污染源解析；三是应用主成分分析(PCA)评估不同氧化还原条件下的氮转化路径；四是采用贝叶斯混合模型(MixSIAR)进行定量源解析，并引入氧化还原特异性分馏校正。

5.1 场地特征：控制污染路径的地质因素

研究区域西部和东部表现出显著地质差异。西部BH-1和BH-4井具有较高的自然伽马辐射值和P波速度，表明存在硬岩和放射性侵入岩或岩脉，而东部BH-2和BH-3井则显示低电阻率值，对应较厚的软岩层。裂隙分析显示西部区域裂隙密度较高但水力连通性差，导致渗透率低（<0.3 m²/天），而东部区域虽裂隙密度较低但连通性好，渗透率高（>20 m²/天），相差67倍。干扰抽水试验证实了西部和东部区域之间完全的水力隔离，这是由不规则的风化基岩过渡边界形成的 bowl-shaped 配置所导致。

5.2 地下水质量模式与人为污染

含水层普遍存在硝酸盐污染，深层地下水硝酸盐浓度达35.3±16.0 mg/L，浅层地下水达50.9±16.8 mg/L，部分超过饮用水标准。双同位素分析显示δ¹⁵N–NO₃^-值范围8.9-19.0‰，表明主要污染源为畜禽粪便而非合成肥料。西部区域（BH-1D和BH-4D）呈现强还原条件，铵(NH₄⁺)浓度高达0.53 mg/L，亚硝酸盐(NO₂^-)浓度达10.4 mg/L，同时检测到粪便大肠菌群和锌污染，表明不完全反硝化和历史污染积累。东部区域（BH-2D和BH-3D）则显示氧化条件，硝酸盐浓度随时间逐渐增加，表明区域水力连通带来的稀释能力和生物地球化学稳定性。

5.3 定量源解析与时空一致性

贝叶斯混合模型结合氧化还原特异性分馏校正显示，研究区93.4%的硝酸盐污染来自畜禽来源，其中堆肥粪便贡献58.1%，粪浆贡献34.6%，合成肥料仅贡献7.3%。这一来源比例在空间上无显著变异（Kruskal-Wallis检验，p>0.15），表明历史畜牧业实践而非局部点源或当代农业投入控制了当前地下水硝酸盐分布。时间上 across 三个采样期(2019年5月、2022年3月和2022年7月)也显示源组成的异常稳定性，证实当前地下水质量主要由历史遗留污染而非当代输入主导。

5.4 综合概念模型：污染持久性的地质控制

研究建立了综合概念模型，揭示小尺度地质非均质性如何通过控制水力连通性创造 fundamentally different 污染脆弱性情景。西部区域代表水力隔离系统，厚风化带(7-31 m)覆盖连通性差的高倾角裂隙(>50°)，使遗留污染物从包气带来源直接运移至深层地下水，最小化横向扩散，形成污染滞留区。东部区域代表区域连通系统，厚软岩层(36-74 m)和较高基质渗透率(>20 m²/天)促进增强混合和更大稀释能力，维持更稳定的亚氧化至氧化条件，促进完整氮循环。

研究结论强调，裂隙结晶基岩含水层中的污染动态主要由小尺度地质非均质性控制，甚至覆盖区域流动模式。最显著的发现是相邻含水层域之间的完全水力分离创造了根本上不同的污染脆弱性情景，揭示了历史人为活动的遗留污染通过缓慢释放机制继续影响地下水质量，这些机制 operates 在多十年时间尺度上。这些发现挑战了关于裂隙基岩系统中自然衰减时间尺度和源控制有效性的传统假设。

该研究的核心意义在于认识到水力隔离可以在多十年期间保存污染信号，从根本上改变了我们对地下水脆弱性评估的理解，并 necessitates 向长期、地质知情的环境管理和可持续地下水保护策略的范式转变。研究人员开发的系统多学科框架为表征全球异质裂隙含水层系统中的污染脆弱性提供了可转移的方法学模板，特别是在历史土地利用实践已创造大量包气带氮库的地区。这需要对环境管理框架和地下水保护政策进行根本性修订，这些传统上关注当代输入而非累积的历史负荷。