将土壤溶解有机物的分子多样性与其电子转移能力联系起来：分子组成和结构的作用

《Environmental Science & Technology》：Linking Molecular Diversity to Electron Transfer Capacity of Soil Dissolved Organic Matter: Role of Molecular Composition and Structure

　　土壤溶解有机物（DOM）的分子多样性对其红氧化能力的影响研究。通过傅里叶变换离子回旋共振质谱分析22种DOM样本，发现其可归纳为三种分子组，构建的分子模型表明DOM红氧化能力与官能团的空间排列密切相关，关键氧化还原活性基团间距在17-43?之间，表面邻近基团可能更具活性。该研究为预测DOM电子交换过程提供理论依据。

　　

土壤中的溶解有机质（DOM）由于其丰富的氧化还原活性官能团，在各种环境氧化还原过程中起着关键作用，但土壤DOM的分子多样性如何调节其氧化还原能力目前仍不甚明了。在这项研究中，我们评估了分子多样性对22个土壤DOM样品氧化还原能力的影响。尽管傅里叶变换离子回旋共振质谱数据显示DOM的组成具有多样性，但我们发现所有DOM都可以用三种分子类型来表示。随后，我们构建了土壤DOM的分子模型，并利用这些结果来解释通过计时安培法测得的土壤DOM氧化还原能力的变化。土壤DOM的氧化还原能力与其超分子三维结构中主要氧化还原活性官能团的含量显著相关。关键的氧化还原活性官能团（如醌类C═O和Ar–OH基团）之间的距离大多在17至43埃之间，而靠近分子结构表面的这些官能团可能具有更强的氧化还原活性。本研究的结果为预测土壤DOM中的电子交换过程提供了基础，从而增强了我们解释和预测土壤环境中DOM介导的氧化还原反应的能力。