一种新的方法用于估算动态高温处理过程中沙门氏菌的灭活参数：以亚麻籽为例的案例研究

《Journal of Food Protection》：A new approach to estimate Salmonella inactivation parameters during dynamic elevated heat treatment: A case study with flaxseed

　　太赫兹光谱结合随机森林、支持向量机和深度神经网络实现五种香料的单组分及二元混合物高精度分类，提出多模态融合模型提升复杂体系识别准确率，为非破坏性食品质量控制提供新方法。

　　在当今食品工业中，香料因其独特的风味和重要的调味作用而被广泛使用。然而，由于许多香料在外观和化学成分上存在高度相似性，导致市场上经常出现掺假现象，不仅造成消费者对产品质量的困惑，也影响了食品的安全性和市场信任度。为了解决这一问题，研究人员不断探索新的检测技术，以实现对香料及其混合物的快速、准确识别。本研究通过结合太赫兹时域光谱（THz-TDS）与太赫兹吸收光谱（THz-AS），并引入三种机器学习算法——随机森林（RF）、支持向量机（SVM）和深度神经网络（DNN）——对五种香料（大蒜、青椒、花椒、木瓜和秦皇 pepper）及它们的二元混合物进行了分类与识别。实验结果显示，这三种模型在识别单个香料时均表现出超过95%的准确率，其中SVM模型在THz-AS上达到了98.75%的准确率，表现最佳。而在混合物识别方面，基于THz-TDS的模型显著优于基于THz-AS的模型，其中DNN模型在青椒与花椒混合物上取得了94.97%的识别准确率。为提升混合香料的分类效果，研究团队进一步构建了一种融合THz-TDS和THz-AS的多模态分类模型，该模型在混合物识别中表现尤为突出，达到了98.85%的准确率，为香料的非破坏性检测和质量监控提供了坚实的技术支持。

本研究聚焦于一种广泛应用的香料——花椒，以及其与其他香料如大蒜、木瓜、青椒和秦皇 pepper的混合情况。这些香料在日常生活中常用于调味，但它们的物理形态和化学成分相似，导致在实际应用中容易混淆。例如，大蒜和木瓜主要含有硫化物，而青椒和花椒则以其独特的辛辣和麻味著称，秦皇 pepper则以其芳香和适中的辣度受到关注。因此，建立一种能够准确区分这些香料及其混合物的方法具有重要的现实意义。传统方法如色谱-质谱联用技术虽然在微量成分检测方面表现出色，但其检测过程往往需要复杂的样品前处理，如研磨、溶剂提取和离心过滤，这不仅增加了操作难度，也提高了检测成本和时间。相比之下，太赫兹波作为一种新型的无损检测技术，能够有效激发分子的低频振动以及晶体结构的集体振动模式，从而生成独特的“指纹”光谱。这一特性为识别外观相似或化学成分相近的香料提供了有力支持，同时也符合当前全球食品监管机构对非侵入式检测技术的需求。

近年来，太赫兹光谱技术在食品和中药材领域的应用逐渐受到关注。其优势在于非破坏性检测能力、良好的穿透性和独特的指纹光谱识别能力。随着基础研究和技术发展的不断推进，太赫兹光谱技术已成为太赫兹科学与工程领域的重要研究方向之一。例如，针对常见的伪劣食品问题，如葛根粉常被掺杂其他淀粉成分，研究者已经成功应用太赫兹光谱技术进行掺假检测。此外，还有研究通过结合太赫兹光谱与集成学习技术，实现了对谷物来源的追溯。这些研究为本项目提供了重要的参考，也说明了太赫兹光谱技术在食品检测中的巨大潜力。

在本研究中，五种香料和它们的二元混合物被用于实验分析。其中，THz-TDS和THz-AS分别用于采集样品的时域光谱和吸收光谱。对于单个香料的检测，研究人员发现，所有三种模型（RF、SVM和DNN）在两种光谱数据上的分类准确率均超过了95%。特别是在THz-AS方面，SVM模型表现出色，达到了98.75%的准确率，而DNN模型在THz-TDS上则略逊一筹，准确率为96.37%。然而，当面对混合物的检测时，情况变得更为复杂。由于混合物中各成分的光谱特征可能相互叠加，导致光谱重叠率较高，从而影响了识别的准确性。研究发现，基于THz-TDS的模型在混合物识别中表现优于基于THz-AS的模型，这表明时域光谱在处理混合物时具有更强的分辨能力。在所有混合物中，DNN模型在青椒与花椒的混合物识别中表现最佳，准确率达到94.97%。为了进一步提高识别精度，研究团队创新性地提出了一种多模态分类模型，该模型结合了THz-TDS和THz-AS两种光谱数据，通过并行编码和跨模态关联机制，实现了对混合物的高效识别。实验结果显示，这种多模态模型在所有混合物中均表现出色，准确率高达98.85%，远高于单模态模型的识别效果。这表明，融合多种光谱数据可以有效克服单一光谱特征重叠带来的识别难题，从而提高分类的可靠性。

在数据采集和处理方面，研究人员采用了严格的实验设计。所有样品均来自中国郑州农业市场，并在实验前经过真空冷冻干燥处理，以确保其物理状态的稳定性。随后，样品被研磨并通过40目筛进行筛选，以获得均匀的粉末。为了减少实验误差，每种香料样品进行了三次独立制备，并在两种光谱数据上重复测量两次，最终形成了12组THz-TDS数据和12组THz-AS数据。在数据预处理阶段，研究人员首先对原始光谱数据进行了归一化处理，以消除不同模态数据之间的维度差异。此外，为了处理可能存在的数据缺失问题，采用了线性插值方法，确保数据的完整性。对于异常数据，研究团队结合了3σ准则和孤立森林算法，以检测并剔除那些由于环境波动或样品制备不均导致的异常值。最终，约98.2%的原始数据被保留，这显著提高了模型训练的稳健性和数据分布的一致性。

在模型构建方面，研究团队分别采用了RF、SVM和DNN三种主流的机器学习算法。RF是一种基于决策树的集成学习方法，其核心思想是通过自助抽样生成多个子数据集，并独立构建决策树模型，最终通过多数投票机制进行分类。这种方法能够有效减少模型对噪声和异常值的敏感性，从而提高分类的稳定性。SVM则是一种通过寻找最大间隔超平面进行分类的算法，适用于非线性分类问题。在处理高度相似的光谱数据时，SVM通过引入核函数，将原始数据映射到高维空间，以实现更精确的分类。DNN则是一种基于深度学习的模型，其结构包含多个隐藏层，能够通过逐层的非线性变换提取复杂的光谱特征。为了防止过拟合，研究团队在训练过程中引入了Dropout技术，通过随机关闭部分神经元，提高模型的泛化能力。

在模型评估方面，研究团队采用了多种指标，包括准确率、精确率、召回率和F1分数。这些指标能够全面反映模型的分类性能。其中，准确率衡量的是所有样本中被正确分类的比例，而精确率则关注模型在预测为正类样本中真正为正类的比例。召回率衡量的是模型在所有真实正类样本中被正确识别的比例，F1分数则是精确率和召回率的调和平均值，用于综合评估模型的性能。对于单个香料的分类，所有模型在两种光谱数据上均表现出良好的分类效果，其中SVM模型在THz-AS上的准确率最高，达到了98.75%。而在混合物分类中，虽然准确率有所下降，但基于THz-TDS的模型仍然保持了较高的分类能力，尤其是在青椒与花椒的混合物中，DNN模型的准确率达到了94.97%。为了进一步提升混合物的识别效果，研究团队开发了一种多模态融合模型，该模型在处理混合物时表现出色，准确率高达98.85%。这一结果表明，结合多种光谱数据能够有效提高复杂混合物的分类能力，从而为香料的非破坏性检测提供更可靠的技术支持。

实验结果还表明，尽管混合物的光谱特征存在显著的重叠，但通过机器学习算法的有效应用，仍能实现较高的分类准确率。例如，在大蒜与花椒的混合物中，基于THz-TDS的模型准确率达到了98.72%，而在木瓜与青椒的混合物中，准确率更是高达98.85%。这些结果说明，机器学习算法能够从高维光谱数据中提取非线性特征，从而有效提升分类的准确性。此外，研究还发现，在小样本条件下，模型的泛化能力仍然良好。尽管每个单一香料仅制备了三组独立样本，且每组样本通过前后两次测量获取了12组光谱数据，但所有模型仍然能够实现较高的分类准确率。这表明，即便在数据量有限的情况下，太赫兹光谱与机器学习的结合仍能提供可靠的检测方法。

综上所述，本研究通过结合太赫兹光谱技术和机器学习算法，成功实现了对多种香料及其混合物的高精度分类。实验结果不仅验证了太赫兹光谱在香料识别中的有效性，也为食品工业中的非破坏性检测和质量监控提供了强有力的技术支持。未来，随着研究的深入，这一方法有望进一步推广至更复杂的混合物检测场景，并与便携式太赫兹设备结合，以满足实际应用中对检测速度和成本的要求。此外，跨学科合作将成为推动这一技术发展的关键，通过优化检测精度、降低成本和提高效率，进一步完善食品检测体系，为食品安全和质量控制提供更全面的解决方案。