基于迭代神经网络与电压嵌入的锂金属电池枝晶生长预测新方法

《npj Computational Materials》：Predicting dendrite growth in lithium metal batteries through iterative neural networks and voltage embedding

　　为解决锂金属电池中枝晶生长和固体电解质界面(SEI)演化的原子尺度模拟计算瓶颈，研究人员开发了结合一维卷积神经网络(1D CNN)、迭代训练和电压嵌入(VE)模块的深度学习框架。该模型在保持1.53%平均原子位置误差的同时，将计算时间从18小时(分子动力学模拟)缩短至25分钟，准确预测了多周期充放电过程中的离子行为、电荷分布和枝晶形态(Dice相似系数>0.90)，为下一代电池设计提供了高效的原子尺度模拟替代方案。

　　

随着电动汽车、电网级储能和便携式电子设备对高能量密度储能系统的需求日益增长，锂离子电池(LIBs)因其高能量密度和优异的库仑效率而备受关注。然而，传统锂离子电池正接近其理论能量密度极限，且存在寿命终止管理和安全隐患等问题，这迫切要求发展下一代电池技术。锂金属电池被视为最有潜力的替代方案之一，但其商业化应用仍面临枝晶生长和固体电解质界面(SEI)演化等关键挑战。枝晶生长不仅会导致电池短路引发热失控，还会加速容量衰减，而SEI的动态演化直接影响电池的循环寿命和安全性。

尽管原位表征技术如透射电子显微镜和原子力显微镜已用于观察电化学反应，但它们通常只能提供离散时间点的静态图像，难以捕捉动态演化过程。传统计算模拟方法如从头算分子动力学(AIMD)和反应力场(ReaxFF)分子动力学(MD)虽能揭示原子尺度机制，但在全电池环境下的长时间尺度模拟中面临严重计算瓶颈。机器学习方法虽能加速材料筛选，但多数仅预测宏观指标或扩展短轨迹，无法有效预测枝晶生长等长时程现象。

针对这些挑战，Yonsei大学Joon Sang Lee团队在《npj Computational Materials》发表研究，开发了一种融合物理约束与深度学习的新型模拟框架。该框架通过迭代神经网络与电压嵌入技术，实现了对锂金属电池多周期充放电过程中原子尺度行为的高效精准预测。

研究团队主要采用三项关键技术方法：首先基于包含12,400个原子的分子动力学模拟数据集（20个充放电周期×250时间步长），通过反应力场(ReaxFF)和电化学隐式自由度(EChemDID)方法生成训练数据；其次构建一维卷积神经网络(1D CNN)模型，采用增量预测策略学习原子位置、电荷和电压的时序演化；最后引入迭代训练机制（默认深度K=3）和电压嵌入(VE)模块，将EChemDID计算的物理电压作为约束条件注入网络，显著提升长期预测的物理一致性。

位置误差轨迹与电压嵌入增益

通过比较零迭代和三次迭代模型的原子位置误差发现，迭代训练显著提升了预测稳定性。三次迭代模型在五个连续充放电周期中保持1.53%的平均位置误差，且误差积累速率明显减缓。电压嵌入模块的加入进一步优化性能，当应用于三次迭代模型时，其误差降低率较零迭代模型提升214%，表明VE模块的有效性高度依赖于迭代结构提供的时序精化基础。

径向分布函数比较

径向分布函数(RDF)分析显示，三次迭代模型在单步预测中与真实值(GT)的皮尔逊相关系数达0.999，且有效消除了低于2.46 ?（锂离子库仑排斥阈值）的非物理短程峰。在500步长期预测中，非迭代模型的相关系数骤降至0.551，而三次迭代模型稳定保持在0.96-0.98范围内，证明其捕捉离子簇演化的长期稳定性。

电压预测与电荷分布

电压嵌入模块显著提升电化学一致性。在三迭代模型基础上加入VE后，电压预测的平均绝对百分比误差(MAPE)从8.68%降至4.80%。空间分辨率分析表明，VE模型在电极区域（Z位置<0）能更准确捕获电压传播模式，平均绝对误差(MAE)降低至0.41 V，且电压分布更平滑（标准差0.83 V）。原子电荷分布的均方根误差(RMSE)从0.104改善至0.100，相关系数从0.915提升至0.922。

枝晶生长预测

模型在单一周期和多重周期预测中均展现出优异的枝晶形态还原能力。对于纯EC（碳酸亚乙酯）和EC+HF（氢氟酸）电解质体系，Dice相似系数分别达0.94和0.95，准确捕获了HF添加剂抑制枝晶生长的特性。非电离锂原子数量的预测MAPE低于1.64%，锂金属体积演化的MAPE分别为4.57%（纯EC）和1.32%（EC+HF）。在多周期预测中（16-20周期），模型仍保持0.92以上的Dice系数，且能再现充放电过程中的锂沉积/溶解振荡行为。

预测性能

与使用40核CPU的分子动力学模拟（18小时/周期）相比，基于单颗NVIDIA A100 GPU的推理框架将计算时间缩短至25分钟，加速比达97.7%。模型在保持高精度（位置误差1.53%，电压MAPE 4.80%，RDF相关系数>0.966）的同时，实现了原子尺度行为的实时预测能力。

该研究通过深度融合物理约束与深度学习，突破了传统模拟方法在长时程原子尺度预测中的计算瓶颈。迭代训练机制有效抑制误差累积，电压嵌入模块保障电化学一致性，使模型能准确预测电解质依赖的枝晶生长模式。框架的通用性在锂硫体系初步验证中同样得到体现，为固态电池、锂硫电池等下一代储能系统提供了可扩展的AI模拟平台。这种数据驱动与物理原理结合的研究范式，不仅加速电池材料研发进程，更为复杂电化学系统的多尺度模拟开辟新途径。