用于去除头孢克肟的三元异质结Bi?WO?/TiO?/GO光催化剂：实验表征的衔接、基于光催化反应的神经网络建模、遗传算法优化以及密度泛函理论计算

《Applied Catalysis B: Environment and Energy》：Ternary heterojunction Bi 2WO 6/TiO 2/GO photocatalyst for the removal of Cefixime: Bridging experimental characterizations, photocatalytic reaction-informed neural network modeling, genetic algorithm optimization, and density functional theory computations

　　本研究通过合成Bi?WO?/TiO?/GO三元异质结催化剂，采用多目标优化和PRINN神经网络结合DFT计算与LC-MS分析，系统探究了光催化降解抗生素CFX的机理及优化条件，验证了GO对电荷分离的促进作用，并揭示了pH影响的反应路径及毒性机制。

　　这篇研究围绕一种新型的三元光催化剂——Bi?WO?/TiO?/GO（BTG）在去除抗生素药物头孢克肟（Cefixime, CFX）方面的应用展开。随着全球抗生素使用量的增加，这些药物在水体中的残留问题日益严重，不仅对环境造成污染，还可能引发抗生素耐药性等健康风险。因此，开发一种高效、可重复利用且环境友好的降解技术成为当务之急。本文通过实验与计算相结合的方法，对BTG催化剂的结构、性能以及其在CFX降解过程中的作用机制进行了深入探讨。

首先，研究者采用了一种绿色、可重复利用的合成方法制备了BTG三元光催化剂。该催化剂由Bi?WO?、TiO?和氧化石墨烯（GO）组成，通过实验优化了各组分的质量比例。结果显示，当Bi?WO?与TiO?的质量比为7:1，且GO的含量为1%时，该催化剂在CFX的吸附和光催化降解方面表现出最佳性能。这一比例对应的复合材料被命名为BTG 1%。通过多种表征手段，如X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、X射线光电子能谱（XPS）、拉曼光谱（Raman）、高分辨率透射电镜（HR-TEM）和背散射电子图像（BSE）等，研究者确认了BTG催化剂中异质结的形成。这些表征方法不仅揭示了材料的微观结构，还进一步验证了其在光催化反应中的功能特性。

在光催化反应中，Bi?WO?/TiO?/GO异质结的协同效应是其高效性能的关键。Bi?WO?作为一种具有宽光响应范围的半导体材料，能够有效吸收可见光，而TiO?则以其优异的氧化能力著称。GO的引入不仅增加了催化剂的比表面积，还提供了更多的活性位点，有助于吸附污染物并促进光生载流子的分离。研究者通过实验观察到，GO的加入显著提高了催化剂对CFX的吸附能力，从而提升了其在后续光催化降解过程中的效率。此外，GO能够捕获光生电子，减少电子-空穴对的复合，进而增强催化剂的整体活性。

为了进一步揭示催化剂的性能机制，研究者还对BTG 1%在光催化反应中的电子转移路径进行了探讨。通过实验和理论计算，研究者分析了催化剂内部和之间可能发生的电子转移过程。这些过程不仅影响了光生载流子的分离效率，还决定了CFX的降解路径和产物。研究者发现，Bi?WO?与TiO?之间的电子转移能够有效促进氧化反应的进行，而GO则通过其丰富的氧官能团和较大的比表面积，为CFX提供了更多的吸附位点，并可能参与了部分氧化反应。这些发现为理解三元光催化剂的工作原理提供了重要依据。

为了提高光催化反应的预测能力和优化效果，研究者引入了一种新型的“光催化反应信息神经网络”（Photocatalytic Reaction-Informed Neural Network, PRINN）。PRINN的结构为[7 {11 8 4} 1]，即输入层有7个节点，中间层有11个节点，隐藏层有8个节点，输出层有4个节点，最终层有1个节点。该网络通过多目标遗传算法进行训练，结合了实验数据、边界条件和初始条件，以及反应的基本规律。这种训练方法不仅提高了模型的准确性，还增强了其在未知条件下的预测能力。研究者还提到，在传统的物理信息神经网络（Physics-Informed Neural Network, PINN）方法中，通常通过将不同误差项相加来计算总体误差，而PRINN则通过整合更多实际条件，实现了更全面的模型优化。

为了进一步验证模型的有效性，研究者还进行了实验数据与理论计算的对比分析。通过密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）计算，研究者分析了CFX分子与羟基自由基（•OH）和超氧自由基（O??•）之间的相互作用。DFT计算不仅帮助研究者理解了这些自由基对CFX降解的影响，还揭示了不同初始pH值对反应过程的调控作用。例如，研究者发现，在特定的pH条件下，CFX的降解效率更高，这可能与溶液中自由基的生成和稳定性有关。此外，研究者还通过液相色谱-质谱联用技术（LC-MS）和DFT计算，提出了CFX在光催化降解过程中的详细反应路径，并评估了其降解产物的毒性。这些结果为CFX的环境治理提供了科学依据。

研究者还对BTG催化剂的性能进行了全面评估，包括其毒性和可重复使用性。通过实验，研究者发现BTG催化剂在去除CFX的同时，自身不会产生有害的副产物，具有较低的环境风险。此外，该催化剂在多次循环使用后仍能保持较高的活性，表明其具有良好的稳定性和可重复利用性。这一特性对于实际应用中的催化剂回收和再利用具有重要意义。研究者还对催化剂在不同氧化剂（如过氧化氢H?O?和臭氧O?）以及不同盐溶液中的表现进行了分析，发现其在多种条件下的性能均较为稳定，具有广泛的适用性。

在实际应用中，光催化技术因其环境友好、低能耗和高效性而受到广泛关注。然而，传统的光催化反应模型往往难以准确预测反应过程中的复杂变化，尤其是在涉及多种反应条件和化学物质的情况下。为了克服这一问题，研究者提出了一种结合实验数据和理论模型的综合方法。通过引入PRINN模型，并利用多目标遗传算法进行优化，研究者不仅提高了模型的预测能力，还使其能够更好地适应实际反应条件的变化。这种模型与实验数据的结合，为光催化反应的优化和控制提供了新的思路。

此外，研究者还对催化剂的物理化学性质进行了详细分析。通过XRD分析，研究者确认了BTG催化剂中Bi?WO?的结构特征，表明其在合成过程中保持了良好的结晶度。FTIR分析则进一步揭示了GO在催化剂中的作用，表明其表面存在丰富的氧官能团，这些官能团不仅有助于吸附污染物，还可能参与了部分氧化反应。XPS和Raman光谱的分析结果也支持了催化剂中异质结的形成，并提供了关于电子转移机制的进一步证据。这些表征手段共同构建了对催化剂结构和性能的全面理解。

研究者还通过实验评估了不同操作条件对CFX吸附和降解的影响。例如，研究者发现，初始pH值对CFX的降解效率具有显著影响。在特定的pH条件下，CFX的降解速率更快，这可能与溶液中自由基的生成和活性有关。此外，研究者还分析了光照强度、反应时间、催化剂用量等因素对CFX去除效果的影响。这些实验结果为优化光催化反应条件提供了重要参考。

为了确保研究的全面性和可靠性，研究者还对催化剂的稳定性进行了测试。通过热重分析（TGA）和比表面积分析（BET），研究者评估了BTG催化剂在高温和长时间使用下的性能变化。结果表明，该催化剂在高温下仍能保持良好的结构稳定性，且在多次循环使用后，其比表面积和吸附能力未发生明显下降。这些特性表明，BTG催化剂不仅具有高效的光催化性能，还具备良好的耐久性和可重复使用性。

研究者还对催化剂的毒性进行了评估。通过实验分析，研究者发现BTG催化剂在去除CFX的过程中，不会释放出有害的金属离子或其他有毒物质。这表明该催化剂在实际应用中具有较低的环境风险，能够安全地用于水体污染治理。此外，研究者还通过实验验证了催化剂的可回收性，发现其在多次使用后仍能保持较高的活性，表明其具有良好的循环利用潜力。

总的来说，这项研究为抗生素污染物的去除提供了一种新的解决方案。通过合成和优化BTG三元光催化剂，研究者不仅提高了其对CFX的吸附和降解效率，还验证了其在多种环境条件下的稳定性和安全性。同时，通过引入PRINN模型，研究者实现了对光催化反应的更精确预测和优化，为未来光催化技术的发展提供了理论支持和实践指导。此外，研究者还通过实验和计算结合的方法，揭示了CFX在光催化降解过程中的详细反应路径，并评估了其降解产物的毒性，为环境风险评估提供了重要依据。

该研究的成果具有重要的实际应用价值。首先，BTG催化剂的高效性和可重复使用性使其成为一种理想的环境治理材料，尤其适用于处理水体中的抗生素残留。其次，PRINN模型的引入为光催化反应的优化和控制提供了新的工具，有助于提高反应的预测能力和实际应用效果。此外，研究者对CFX降解产物的毒性评估，也为后续的环境治理提供了参考，确保了处理过程的安全性。最后，该研究的多学科交叉方法，如实验分析与理论计算相结合，为未来环境污染物的治理研究提供了新的思路和方法。

在当前的环境污染问题中，抗生素残留是一个重要的研究方向。由于抗生素在自然环境中的长期存在，其对生态系统的潜在影响不容忽视。因此，开发高效的降解技术不仅有助于减少污染物的排放，还能降低抗生素耐药性的传播风险。BTG催化剂的合成和应用为这一问题提供了可行的解决方案。通过结合多种材料的优势，研究者成功构建了一种性能优异的光催化剂，其在吸附和降解抗生素方面的表现令人满意。

此外，该研究还强调了多学科研究方法的重要性。通过将实验数据与理论计算相结合，研究者能够更全面地理解催化剂的工作机制，并优化其性能。这种综合方法不仅提高了研究的科学性，还增强了其实际应用的可行性。同时，该研究还涉及到了人工智能技术的应用，即通过PRINN模型对光催化反应进行建模和优化。这种方法的引入，使得光催化反应的研究更加智能化和精准化，为未来环境治理技术的发展提供了新的方向。

最后，研究者对BTG催化剂的未来应用前景进行了展望。由于其在多种环境条件下的良好表现，该催化剂不仅适用于CFX的去除，还可能用于其他有机污染物的降解。例如，研究者提到，该催化剂在去除其他抗生素和有机污染物方面也具有良好的潜力。这表明，BTG催化剂的应用范围可能更加广泛，不仅限于CFX的处理，还可以扩展到其他类型的污染物治理。

综上所述，这项研究在抗生素污染治理领域取得了重要进展。通过合成和优化BTG三元光催化剂，研究者成功提高了其在吸附和降解抗生素方面的效率，并验证了其在不同环境条件下的稳定性。同时，通过引入PRINN模型，研究者实现了对光催化反应的更精确预测和优化，为未来光催化技术的发展提供了理论支持和实践指导。该研究的成果不仅有助于解决抗生素污染问题，还为其他有机污染物的治理提供了新的思路和方法。