根据量子化学描述符预测聚合物-溶剂的Flory-Huggins参数

《Journal of Polymer Science》：Predicting the Flory–Huggins Parameter for Polymer–Solvents From Quantum Chemical Descriptors

　　本研究基于量子化学描述符和温度效应开发了卷积神经网络预测模型，成功预测了19种聚合物与88种溶剂的2474组Flory-Huggins参数（χ），测试集表现优异（MAE=0.140，RMSE=0.177，R2=0.973），显著优于传统QSPR模型。机制分析揭示χ受电荷性质（H_p、N_s）、极性（μ_p、μ_s）及溶剂热能（E_s）共同调控，为理性设计高性能聚合物材料提供新范式。

　　

摘要

本研究开发了一种预测Flory–Huggins相互作用参数（χ）的模型，该模型使用了量子化学描述符并考虑了温度效应。研究使用了包含19种聚合物和88种溶剂的2474个χ值的数据集。一个经过优化的卷积神经网络（CNN）模型，结合了30个选定的特征，在测试集上表现出优异的性能，平均绝对误差（MAE）为0.140，均方根误差（RMSE）为0.177，决定系数（R²）为0.973。这些结果比现有的定量结构-性质关系（QSPR）模型有了显著改进（特别是对于测试集样本数量超过150个的模型，这些模型的RMSE通常大于0.25，R²小于0.94）。机制分析表明，χ主要受电荷相关性质（例如聚合物中正电荷最大的氢原子H_p和溶剂中负电荷最大的原子N_s）、极性性质（聚合物和溶剂的偶极矩μ_p和μ_s）以及溶剂热能（E_s）的影响。这些因素共同调节了特定分子相互作用与无序效应之间的平衡。本研究不仅提供了一个先进的预测工具，还提供了物理上的洞察，为先进聚合物材料的合理设计建立了新的范式。

图形摘要

本研究比较了随机森林、多层感知器和卷积神经网络模型在使用量子化学描述符预测Flory–Huggins参数方面的性能。卷积神经网络具有更高的准确性（测试集R² = 0.973，RMSE = 0.177），是一个先进的预测工具，并为聚合物-溶剂相容性提供了物理上的见解。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。