通过改变InAs的沉积量来调节3周期InAs/GaAs SML-QDs的光学特性

《Mental Health & Prevention》：Tuning the optical properties of 3-period InAs/GaAs SML-QDs by varying InAs deposition amount

　　本研究通过分子束 epitaxy（MBE）制备了3周期垂直堆叠的 InAs/GaAs 亚单层量子点（SML-QDs）结构，调控 InAs 沉积量（0.4-0.8 ML）发现其生长模式由二维向三维转变，表面粗糙度增大，光致发光（PL）峰位红移且半高宽展宽，并通过温度依赖 PL 验证 Varshni 方程，高分辨 X 射线衍射（HRXRD）和倒易空间映射（RSM）证实量子点具有 sharp 界面和周期性。

　　
本文聚焦于InAs/GaAs应变层调控的三周期垂直堆叠亚单层量子点（SML-QD）结构制备工艺及其光学特性研究。通过分子束外延（MBE）技术在GaAs基板上生长出具有周期性结构的三层SML-QD异质结，每层包含8个交替的InAs与GaAs单层。研究重点在于调控InAs沉积量（0.4-0.8 ML）对量子点生长模式与光学性能的影响机制。

在实验设计方面，采用分层生长策略构建异质结结构。首先通过退火处理（615°C,10min）改善GaAs基板表面质量，随后在480°C生长200nm厚In?.??Ga?.??As应变缓冲层。这种低In组分缓冲层在晶格失配驱动下形成表面浮雕结构，为量子点有序排列提供物理模板。研究创新性地将InAs沉积量作为关键变量，发现当沉积量达到0.8 ML时，量子点生长模式从二维（2D）向三维（3D）过渡，这一现象通过原子力显微镜（AFM）表面形貌分析得到验证。

表面形貌分析显示，InAs沉积量与表面粗糙度呈正相关关系。0.4 ML沉积量对应RMS值0.148 nm，而0.8 ML时增至0.397 nm。这种粗糙度变化直接影响量子点排列密度与尺寸分布，导致光学性能的显著差异。低温（77 K）光致发光（PL）光谱表明，随着InAs沉积量增加，发光峰位发生系统性红移（从883.3 nm至1011.6 nm），半高宽（FWHM）从3.05 nm拓宽至16 nm。这种光学特性变化与量子点尺寸演变存在直接关联：沉积量增加促使量子点体积增大，同时表面缺陷密度上升。

晶体质量表征通过高分辨率X射线衍射（HRXRD）和倒易空间映射（RSM）技术实现。卫星峰的出现证实异质结界面 sharpness及周期性结构的完整性。温度依赖PL分析进一步验证材料带隙温度系数符合Varshni方程，这为评估量子点热稳定性提供了理论依据。

研究揭示了InAs沉积量对SML-QD性能的多尺度调控机制：在亚单层尺度，精确控制沉积量可调节量子点二维成核密度；在三维结构形成阶段，临界沉积量（约0.8 ML）触发生长模式转变，导致量子点体积增大和分布重构。这种参数化调控方法为设计可调谐发光器件提供了新思路，特别是通过控制InAs沉积量在近红外波段（900-1100 nm）实现波长精准调节，这对激光器、红外探测器和光电子集成器件开发具有重要指导价值。

研究还比较了SK生长模式与SML生长模式的性能差异。SML-QD因缺乏湿ting层（2D缓冲层）显著降低载流子复合损失，PL强度提升达3倍以上。通过对比不同沉积量样品的载流子捕获效率与发光强度，证实SML结构在量子限域效应和光子特性优化方面具有优势。实验数据表明，当沉积量超过0.6 ML时，量子点尺寸分布呈现双峰特性，暗示存在两种不同成核路径。

该研究突破传统SML-QD制备工艺中参数单一调控的局限，建立沉积量-表面形貌-量子点尺寸-光学性能的四级调控体系。通过AFM、HRXRD和PL联用分析，首次系统揭示亚单层沉积量对量子点三维生长模式的诱导机制。研究成果不仅完善了SML-QD的制备理论，更为发展新一代光电子器件提供了关键材料参数。特别是所提出的沉积量梯度调控策略，对制备宽波长可调谐量子点器件具有重要参考价值。