基于手性准连续域束缚态的高品质因子腔实现硅-二硒化钼异质结室温能谷选择性发光

《Nature Communications》：Room-temperature valley-selective emission in Si-MoSe2 heterostructures enabled by high-quality-factor chiroptical cavities

　　本文针对过渡金属二硫族化合物(TMDCs)在室温下能谷极化快速退相干的问题，研究团队设计并制备了基于手性准连续域束缚态(q-BIC)的高品质因子(Q>450)硅手性超表面，与MoSe2单层集成后实现了室温下高达0.5的圆偏振度(DOP)，且与激发光偏振无关。该工作通过增强手性局域态密度，将能谷特异性辐射跃迁速率提升约13倍，为发展超紧凑手性经典和量子光源提供了新路径。

　　

在量子信息科学和经典信息处理领域，科学家们一直致力于寻找能够同时实现长相干时间和强环境耦合的二维系统。电子的自旋或轨道角动量等自由度虽然具有强耦合特性，但相干时间往往受限；而光子的自旋角动量（圆偏振）虽然相干时间长，但其本征耦合强度较弱。如果能将电子和光子在材料中耦合起来，就有可能实现兼具强耦合和高相干性的二维系统。

单层过渡金属二硫族化合物（Transition Metal Dichalcogenides, TMDCs）为实现这种电子-光子耦合提供了理想平台。这些材料中的电子位于自旋轨道分裂能带的能谷（valley）中，可以通过圆偏振光选择性激发，产生具有相应自旋和能谷指数的能谷极化激子。这种新型的"能谷电子学"（valleytronics）信息编码方式，为经典和量子信息的存储、处理和计算开辟了令人兴奋的新途径。

然而，TMDCs中制备的自旋-能谷极化往往会经历快速的退相干过程，包括能谷间交换耦合和声子辅助散射，导致在室温下出现快速的自旋退相干。这种退相干效应阻碍了TMDCs作为室温片上能谷选择性器件在能谷电子学和量子信息系统中的应用。

近年来，研究人员尝试利用等离子体和介电纳米结构的近场来增强TMDC单层的手性光-物质相互作用。其中，手性纳米结构由于打破了面内或面外镜像对称性，能够在不依赖光学激发螺旋性的情况下实现TMDC能谷极化的初始化和读出，因此在片上电光转换和量子集成光子学领域显示出巨大潜力。然而，这些基于手性超表面的研究中，等离子体或米氏共振纳米结构的本征吸收损耗和/或散射损耗限制了共振的品质因子和可实现的手性近场强度。因此，这些TMDC界面超表面要么需要在低温下工作才能表现出有意义的圆偏振度，要么在室温下表现出较低的圆偏振度。

在这项发表于《Nature Communications》的研究中，斯坦福大学和暨南大学等机构的研究团队设计并制备了能够打破面内镜像和反演对称性的硅纳米结构，在可见光波长实现了高品质因子的手性光学共振。当与大面积的MoSe₂单层集成时，通过在不同温度下的稳态光致发光测量，研究人员证明了强大的能谷选择性发光特性，即在室温下实现了最高0.5的圆偏振度，且与激发偏振无关。

研究团队开发了晶圆直接键合工艺将单晶硅薄膜转移到双面抛光硼硅酸盐玻璃衬底上，制备出低损耗的可见光手性超表面。通过电子束光刻技术加工具有不对称切角设计的纳米方柱阵列，形成了基于手性准连续域束缚态的高Q值共振模式。利用金带剥离法制备大面积MoSe₂单晶单层，并通过楔形转移技术将其集成到超表面结构上。研究采用稳态光致发光光谱、时间分辨光致发光、动量空间分辨测量等多种光学表征手段，系统分析了异质结器件的能谷选择性发光特性及其物理机制。

手性q-BIC超表面实现能谷选择性发光

研究团队设计了一种在玻璃衬底上的晶体硅超表面，由周期性排列的纳米方柱组成，方柱在对角线方向具有不对称的切角设计。这种设计基于手性准连续域束缚态原理，通过调控不对称参数打破面内反演和镜像对称性，使手性BIC模式与自由空间辐射耦合，形成手性q-BIC共振。模拟显示该结构在772纳米波长处呈现高品质因子（Q因子达677）的手性光学共振，并产生强烈的螺旋选择性近场增强。光学手性密度计算表明，在MoSe₂单层所在的平面上存在显著的净近场手性，为能谷选择性发光提供了基础。

高温下的能谷选择性发光

通过将手性q-BIC模式与MoSe₂单层中的能谷依赖激子跃迁共振，该手性超表面能够增强来自K'能谷的σ^-辐射跃迁速率，而与光激发偏振状态无关。稳态光致发光测量显示，在超表面上的单层区域观察到强烈的能谷选择性发光，而玻璃衬底上的单层区域则几乎观察不到这种效应。随着温度从100 K升高至294 K，圆偏振度逐渐增加并在室温下达到创纪录的0.5。这种行为归因于激子与手性q-BIC模式之间的共振失谐受温度依赖的激子能量控制。

能谷选择性发光衰减动力学

时间分辨光致发光测量揭示了手性q-BIC模式通过能谷选择性Purcell效应增强能谷极化激子/三重子的辐射复合速率。研究发现σ^-发射的衰减比σ<>发射更快，在294 K时对比更加明显。超表面上单层的发射寿命显著短于玻璃衬底上的单层，估计辐射衰减速率提高了约13倍。这种强大的能谷选择性Purcell增强是由高Q值手性光学共振和强手性近场增强实现的。时间积分能谷极化率的统计分析进一步证实了手性光学效应对能谷选择性发光衰减动力学的增强作用。

该研究通过设计基于手性q-BIC模式的高Q值手性超表面，实现了MoSe₂单层中强大的室温能谷选择性发光。这一效应在室温下产生圆偏振发射，且不依赖于系统制备能谷极化激子的方式，因此适用于任意偏振光激发。稳态和时间分辨光致发光测量表明，高圆偏振度跨越从低温到294 K的宽温度范围，并在手性q-BIC模式与A激子共振对齐时达到最大值。研究发现激子和三重子的辐射复合在一个特定能谷比另一个能谷更加增强，这归因于手性q-BIC模式提供的显著增加的手性局域态密度，当与能谷激子耦合时增强了能谷特异性跃迁速率。

与之前报道相比，这种可扩展、大面积异质结构平台在记录高Q值手性光学共振、室温下记录高圆偏振度以及偏振无关操作方面表现出更优异的性能。该结构设计具有最大平面手性和显著高Q值手性光学共振，结合更简单的图案化和蚀刻程序，使得该平台在增强单层TMDC中能谷特异性光-物质相互作用方面比其他报道的具有三维手性的超表面更具优势。这些发现可能促进手性电光转换、编码光自旋角动量的单光子发射以及自旋极化手性极化激元的研究。在经典领域，这种纳米光子平台可能实现手性电致发光和手性光检测。如果能够通过静电俘获在手性q-BIC模式附近产生量子限制的能谷激子，则可能获得可扩展的按需手性量子光源。如果能谷选择性光-物质耦合进一步增强，可能通过设计光-物质相互作用强度实现能谷特异性跃迁与手性q-BIC模式之间的杂化状态，即手性极化激元态，这可能最终解除K和K'能谷之间的能量简并，显著减轻能谷间散射，实现接近统一的圆偏振度。