高通量筛选二维二元金属无机框架中的稳定Lieb晶格：新型拓扑与自旋电子材料平台

《npj Computational Materials》：Exploring stable Lieb lattices in two-dimensional binary metal-inorganic frameworks: a high-throughput screening approach

　　本研究针对真实材料中Lieb晶格稀缺且电子特性受限的难题，通过高通量第一性原理计算筛选1470种二元金属无机框架(MIFs)，成功鉴定出24种稳定Lieb晶格结构（含22种新材料）。研究发现包括15种非磁性金属、2种铁磁半金属（HfCl2、WO2）和7种反铁磁半导体，临界温度最高达877 K，其中9种材料呈现零维电负晶体特性。该工作为探索高温自旋电子学、拓扑态和电子发射技术提供了新材料体系。

　　

在凝聚态物理领域，Lieb晶格因其独特的几何结构被称为探索奇异量子现象的理想平台。这种由角位点（A位）和两个边心位点（B位）构成的二维棋盘状结构，理论上可产生被平带穿越的狄拉克锥能带特征，为研究超导、拓扑 Mott 绝缘体等强关联物理提供了沃土。然而受Landau-Peierls-Mermin-Wagner定理限制，天然存在的Lieb晶格材料极为罕见。目前虽有人工光子晶格和金属有机框架（MOF）的尝试，但往往因跳跃距离过大或波函数重叠不足而难以展现本征量子特性。如何通过系统性材料搜索发现兼具结构稳定性和奇异电子态的Lieb晶格，成为该领域的关键挑战。

针对这一难题，中国科学技术大学吴小俊团队在《npj Computational Materials》发表最新研究，通过高通量第一性原理计算对1470种二元金属无机框架（MIF）进行筛选，成功发现24种稳定Lieb晶格材料。研究人员采用粒子群优化算法（CALYPSO）进行全局结构搜索，利用密度泛函理论（DFT）结合混合泛函（HSE06）精确计算电子结构，通过声子谱和分子动力学模拟验证稳定性，并借助Wannier函数拓扑分析及蒙特卡洛模拟揭示磁性与拓扑特性。

鉴定与筛选稳定Lieb晶格

研究团队选取49种金属元素与14种非金属元素，构建了化学式为1:2和2:1的1470种二元MIFs。通过四步筛选流程（结构优化、磁基态确定、声子谱验证、热稳定性测试），最终获得24种动态稳定的Lieb晶格，成功率仅1.63%。晶格常数范围覆盖3.28-5.83 ?，其中13种为热力学基态结构。电荷转移分析显示金属与非金属原子间存在显著电子转移（0.22-3.11 e），电子局域函数（ELF）图进一步揭示了离子键、共价键及金属键的多样性。特别值得注意的是，HfCl₂、OsF₂等9种材料表现出零维电负晶体特性，其局域化电子分布于过渡金属原子周围。

电子与磁学特性

磁性构型计算表明，HfCl₂和WO₂为铁磁半金属，而MoF₂、ReF₂等7种材料呈反铁磁序。蒙特卡洛模拟显示，HfCl₂和WO₂的居里温度分别达360 K和476 K，远超已报道的类Lieb晶格材料sp²-c-COF（8.1 K）。能带结构分析将材料分为四类：14种非磁性金属、1种狄拉克半金属（Be₂C）、2种铁磁半金属和7种反铁磁半导体。Be₂C展现出围绕M点的狄拉克节线，而TiF₂等材料在费米面附近存在准平带。尤为突出的是，HfCl₂和WO₂具有5.37 eV和3.57 eV的自旋带隙，可实现100%自旋极化。电负晶体特性还导致MoF₂、ZrF₂等工作函数低至2.64-3.08 eV，优于传统电子发射材料。

拓扑特性

通过自旋轨道耦合（SOC）效应分析，发现Be₂B等材料的狄拉克环在M点处打开1.7-14.9 meV的能隙，边缘态计算证实其拓扑非平庸性。Cu₂N、Ag₂N和Au₂N在SOC作用下形成孤立边缘态，其Z₂=1的拓扑不变量进一步验证了平带的拓扑保护特性。这些边缘态不受SOC影响而保持色散关系，与光子蜂窝晶格中的实验观测相呼应。

基底沉积效应

为验证实际应用可行性，研究团队选取Au₂N、WO₂和RuO₂构建异质结模型。结果显示在Au(001)、WO₃(001)等基底上，Lieb晶格能保持结构完整性且磁基态不变。值得注意的是，WO₂和RuO₂的临界温度在基底上进一步提升至588 K和1132 K，表明基底效应可增强磁耦合。应变调控模拟进一步揭示，0.5%压缩应变使WO₂居里温度达606 K，而4%拉伸应变导致RuO₂临界温度降低，证实磁耦合强度对原子间距的敏感性。

该研究通过大规模计算筛选建立了二维Lieb晶格材料基因库，不仅解决了真实材料中几何拓扑与电子特性难以兼得的矛盾，更揭示了电负晶体行为与拓扑态、磁有序的协同调控机制。其中室温铁磁半金属、高压带隙反铁磁半导体等新型量子材料的发现，突破了传统二维材料的性能极限。这些材料在自旋电子器件、拓扑量子计算和低功耗电子发射器等领域的应用潜力，为后摩尔时代信息器件设计提供了全新材料解决方案。研究展现的高通量计算与实验可制备性相结合的研究范式，也为新型功能材料的理性设计提供了重要借鉴。