氧化物界面增强超导与铁电共存机制研究

《Nature Communications》：Enhanced superconductivity and coexisting ferroelectricity at oxide interfaces

　　本刊推荐：为解决超导性与铁电性难以共存这一长期科学难题，研究人员在LaAlO3/KTaO3(LAO/KTO)氧化物界面开展了主题研究。通过系统栅压调控与极化实验，发现界面二维超导转变温度(Tc)提升0.2-0.6 K，并观测到双稳态输运特性。拉曼散射与电滞回线证实50 K以下存在可切换铁电极化，其通过降低介电常数(ε)调控界面势阱宽度，为超导-铁电耦合研究提供了新平台。

　　

在凝聚态物理领域，实现超导性与铁电性的共存一直是科学家们面临的重大挑战。这两种奇特的量子态似乎天生就"性格不合"：超导性需要大量自由电荷载流子才能形成库珀对，而铁电性通常出现在绝缘性材料中，其铁电极化会被自由载流子所屏蔽。尽管在极性金属和极性超导体中观察到过载流子与极化的共存，但这些系统中的极化是不可切换的。近年来，科学家们在探索氧化物界面时发现了一些令人振奋的线索，特别是在SrTiO₃(STO)和KTaO₃(KTO)这类量子顺电体材料体系中。

量子顺电体是一类特殊的材料，它们在低温下本应转变为铁电体，但由于量子涨落的存在而保持在顺电相。STO和KTO正是这样的材料，它们都具有巨大的低温介电常数。STO作为第一个被发现的氧化物超导体，其与铁电性的密切关系曾启发高温铜氧化物超导体的研究。而在STO基异质结界面，通过¹⁸O同位素替代或Ca合金化等方法，科学家们已经实现了超导与铁电的共存或铁电可调的二维电子气。然而，真正实现与可切换铁电极化完全集成的超导性，尽管在概念上被提出，却一直缺乏实验证据。

相比之下，KTO基界面系统展现出比STO基界面更高的超导转变温度，这使其成为研究超导与铁电相互作用的更有前景的平台。KTO是一种带隙为3.6 eV的宽禁带半导体，其低温介电常数可达4500。虽然电子掺杂的体相KTO中未观察到超导性，但在KTO表面和界面处却可以出现二维超导。这些特性使得LAO/KTO界面成为探索超导-铁电共存现象的绝佳候选体系。

在这项发表于《Nature Communications》的研究中，张萌、秦明、孙艳秋等研究人员通过精密的实验设计，在LAO/KTO界面成功实现了超导性与铁电性的共存，并揭示了二者之间的耦合机制。他们发现，通过简单的栅压极化操作，可以显著增强界面超导性，并产生可切换的双稳态输运特性，这为理解这两种量子序的相互作用提供了新的视角。

研究人员主要采用了脉冲激光沉积技术制备样品，通过标准光刻和剥离工艺制作霍尔巴器件，利用低温输运测量系统进行电学表征，并借助低温拉曼光谱技术分析结构相变。

Universally enhanced superconductivity and bistability

研究人员对100多个LAO/KTO样品进行栅压实验后发现一个普遍现象：在施加高达±200 V的栅压并移除后（这一过程称为"极化"），样品的超导转变温度T_c普遍提高了0.2-0.6 K。同时，正常态薄层电阻R_s表现出明显的双稳态特性，即在零栅压下存在两个不同的电阻状态，分别对应于正负栅压极化后的状态。这种双稳态是铁电性的典型特征，表明界面处存在可切换的电极化。

Ferroelectric hysteresis under gating cycles

通过对典型LAO/KTO(111)霍尔巴器件进行连续栅压循环测试，研究人员观察到明显的电滞回线。在从+180 V到-180 V再返回的栅压扫描过程中，R_s(T)曲线不仅显示出栅压对超导性的整体调制效应（正栅压降低R_s和T_c，负栅压则相反），还表现出强烈的历史依赖性。特别值得注意的是，在零栅压下存在三个明显不同的状态："原始"状态、正栅压极化后的"0⁺"状态和负栅压极化后的"0^-"状态。电滞回线在50 K以上开始出现，在30 K以下变得显著，这与KTO中弱自发极化的温度依赖性高度一致。

Effects of poling magnitude, temperature, and time

进一步研究显示，T_c的增强程度随极化栅压|V_G|的增大而增加，且"0⁺"状态的T_c始终高于"0^-"状态。即使极化电压达到±180 V（对应±3.6 kV/cm），T_c的增强仍未饱和，表明铁电极化尚未达到饱和。同时，T_c的增强伴随着载流子迁移率μ的明显下降（载流子密度n_s仅有轻微增加），表明铁电极化主要通过调制界面势阱而非直接改变载流子密度来影响超导性。极化温度实验表明，当温度低于30 K时，T_c开始显著增强，这与电滞回线变得显著的温度点一致。时间依赖性实验显示，仅需1秒的极化时间即可产生明显的T_c增强，10-15秒后达到饱和。极化诱导的状态在低温下具有非易失性，但可通过在环境条件下放置数天恢复到原始状态。

Induced ferroelectricity in KTO

所有这些实验观察都支持铁电性出现在LAO/KTO界面的KTO侧。即使名义上纯净的KTO样品通常也含有大量缺陷（约10¹⁷ cm^-3），这些缺陷促进极性纳米区的形成，在低温下共同驱动KTO进入弱铁电态。拉曼散射测量提供了进一步证据：TO₂和TO₄光学模在约40 K以下（极化样品中约60 K）出现，与电滞回线的起始温度高度吻合。研究人员将诱导的铁电性归因于电场诱导的KTO中固有极性纳米区的有序化，这些区域在原始状态下是无序的且缺乏长程关联。

Coexistence of ferroelectricity and superconductivity in the conducting layer

KTO界面处的超导性被限制在一个薄的KTO层内（约5-10 nm厚），对应于界面势阱的宽度。虽然铁电极化预期会出现在绝缘体体相中，但研究人员提出它在导电层中也同时存在。如果极化仅局限于绝缘体体相，如传统铁电晶体管中那样，其效应应主要表现于n_s而非μ，这与实验观察不符。此外，输运性质的双稳态表明导电层内存在可切换的极化，其内建电场调制着界面势阱。这些结果使研究人员得出结论：铁电极化与二维超导性在界面导电层中共存。

Ferroelectric polarization modulating the interfacial potential well

界面KTO层中的铁电极化有两个关键效应：一是降低介电常数ε，二是由于极化和相关屏蔽电荷引入内建电场。KTO作为量子顺电体，在低温下具有高达4500的ε，但在外加电场和诱导极化下ε会急剧下降。极化后，无论极化方向如何，铁电极化都会降低ε，从而窄化势阱，这解释了普遍的T_c增强现象。双稳态自然源于可切换的极化，根据其方向不同，可以窄化或拓宽势阱。形成势阱的内建电场E_built-in来自两个竞争贡献的叠加：铁电极化的E_P（反对栅场方向）和表面屏蔽电荷的E_S。移除V_G后，由E_S主导的持久残余场（反对并超过E_P）创造了两个不同的状态：在"0⁺"状态，净场E_built-in=E_P+E_S窄化势阱，增强载流子限制并提高T_c；而在"0^-"状态，净场拓宽势阱，降低T_c。

这项研究成功展示了LAO/KTO界面处超导性与铁电性的共存，为研究这两种量子序的相互作用提供了独特平台。铁电极化通过降低介电常数和引入内建电场来调制界面势阱，驱动T_c增强和双稳态输运性质。这些发现深化了我们对超导性与铁电性耦合机制的理解，并为设计多功能量子器件开辟了新可能性。特别值得一提的是，LAO/KTO异质结可作为一种可编程量子平台，用于控制超导-铁电耦合态，这在量子信息技术领域具有重要应用前景。该研究不仅解决了一个长期存在的科学难题，还为探索更广泛的量子材料体系中的序参量耦合提供了新的思路和方法。