《Colloids and Surfaces B: Biointerfaces》：Sustainable Encapsulation of Lipophilic Fragrances Using Biodegradable Sodium Alginate for Cosmetic Applications
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本研究开发了一种基于海藻酸钠的生物降解微胶囊封装技术，通过PIC方法制备油包水纳米乳液并内部凝胶化，有效提高香料（平均81%包裹率，最高97%）的稳定性与长效释放（30天），且在护发素基质中维持4个月性能，为减少微塑料污染的化妆品工业提供环保替代方案。
安娜·塔拉茨-杜兰（Anna Tarrats-Duran）|萨尔瓦多·博罗斯（Salvador Borrós）|何塞·罗德里戈·马加纳（José Rodrigo Maga?a）|克里斯蒂娜·福尔纳格拉（Cristina Fornaguera）
材料工程小组（GEMAT），萨拉里亚化学研究所（IQS），拉蒙·柳尔大学（URL）
摘要
将亲脂性化合物封装用于化妆品、食品和洗涤剂行业是一个日益受到关注的领域。然而，目前大多数策略依赖于不可生物降解的材料，这些材料通常被归类为微塑料，对环境构成重大风险。为了解决这些问题，人们正在开发使用可生物降解材料的替代封装方法。尽管这些方法具有潜力，但它们尚未显示出与传统封装系统相当的有效性和经济可行性。为了克服这些挑战，我们开发了一种新的策略，使用海藻酸钠（SA）来封装亲脂性化合物（如香料）。该方法通过相转化组成法（Phase Inversion Composition method）制备油水纳米乳液，其中聚山梨酯80（Polysorbate 80）作为表面活性剂。随后，海藻酸钠发生内凝胶化并分散以生成最终的微胶囊。通过改变纳米乳液中表面活性剂、油相和水相的比例，优化了配方。表征技术（包括动态光散射、气相色谱-质谱和热重分析）证实了成功的封装效果（平均封装率为81%，其中一种香料的封装率高达97%）。这些配方表现出延长的释放特性，香味可检测到长达30天。感官研究进一步表明，与未封装的香料相比，封装后的香料具有更高的感知强度。此外，微胶囊在护发素基质中表现出优异的长期稳定性，其香味保持时间长达四个月。这项工作代表了亲脂性化合物环保封装方法发展的重大进展，为化妆品行业提供了有前景的应用。
引言
香料由挥发性芳香化合物（如精油）组成，在化妆品、个人护理、洗涤剂和食品等行业中至关重要[1]、[2]、[3]。这些化合物通过影响与情感和记忆相关的特定嗅觉反应，显著影响产品的吸引力，因此对感官营销策略至关重要[4]、[5]、[6]。然而，由于它们的挥发性，需要明确的配方/封装技术来延长其感官持久性[1]、[7]。
特别是在化妆品领域，微胶囊化提供了提高香料稳定性的有效解决方案[8]、[9]、[10]，因为它提供了一个保护壳，并允许这些挥发性化合物的时间控制释放[11]、[12]。尽管这些胶囊在工业上得到了广泛应用，但它们通常由合成原料制成，如聚苯乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、丙烯酸酯共聚物、乙烯-醋酸乙烯酯和甲醛-马来酰亚胺[13]、[14]、[15]。虽然这些微胶囊已被证明能有效控制香料的释放，但其中许多被认为是微塑料，对环境构成风险，并在进入人类食物链的同时广泛扩散到水生和陆地生态系统中[15]、[16]。此外，即将实施的法规（欧盟委员会法规2023/2055[17]）强调了转向更环保封装策略的必要性。
在这种背景下，由可生物降解化合物（如聚乳酸、多糖、淀粉、脂质和蛋白质）制成的胶囊成为环保的替代品[2]、[10]、[16]、[18]、[19]、[20]、[21]、[22]。然而，它们在工业中的应用面临一些技术难题[21]。首先，大多数现有的可生物降解胶囊的生产成本高于传统胶囊，增加了最终产品的成本。这些系统的封装效率较低，且往往难以扩大生产规模[21]、[23]、[24]。此外，由于香料是复杂的芳香混合物，其封装效率因化合物而异，从而影响其功能性和生命周期[21]、[24]。最后，在化妆品和洗涤剂应用中，大多数产品应具有至少两年的保质期。因此，确保微胶囊的最大稳定性至关重要。
在这里，我们提出了一种能够封装各种亲脂性化合物（特别是香料）的封装系统，这些化合物由于其挥发性和复杂性而带来挑战。我们的策略包括制备一种在藻酸盐基质（水相）中凝胶化的油水纳米乳液（o/w/w）。该结构是通过相转化组成法（PIC）制备初级油水纳米乳液（NE），然后使外相凝胶化并随后分散在水中来实现的。最后，我们分别量化了每种化合物的封装效率，并分析了其与分子特性的相关性。
材料
磷酸盐缓冲盐水（PBS）10X溶液（1.37 M氯化钠、0.018 M磷酸二氢钾和0.027 M磷酸二钾以及0.1 M磷酸二钠，在pH 7.4条件下）购自Lonza。所有实验均使用MilliQ?过滤级水（电阻率为17.1 mΩ?cm；表面张力=72.8 mN/m）进行。超纯NaCl和纯度为99%的甘氨酸（50 mM，在pH 3下用HCl调节）由Scharlau提供。聚山梨酯80（Tween 80?，HLB = 15）和纯度的CaCl?二水合物也由Scharlau提供。
相转化组成法（PIC）形成的NE稳定性的配方条件影响
低能耗乳化方法可以制备出稳定且粒度均匀的分散体[25]、[29]。对于热不稳定或挥发性化合物，基于Ouzo效应或相转化组成法（PIC）的这种方法更为合适，因为它们在温和条件下进行，不会损坏待封装的活性物质。在这方面，我们团队过去开发了一种低能耗乳化方法/系统，用于后续形成纳米颗粒。
结论
本研究成功开发并验证了一种利用可生物降解聚合物（即海藻酸钠）的新颖双重封装策略，用于封装含有亲脂性香料的油水纳米乳液。它为目前广泛用于化妆品行业的传统微塑料封装方法提供了一种可持续的替代方案。优化的配方由海藻酸钠微凝胶包裹纳米乳液组成，从而实现了稳定封装。
CRediT作者贡献声明
安娜·塔拉茨-杜兰（Anna Tarrats-Duran）：撰写——原始草稿、可视化、验证、方法论、研究。
萨尔瓦多·博罗斯（Salvador Borrós）：撰写——审稿与编辑、资源获取、概念化。
何塞·罗德里戈·马加纳（José Rodrigo Maga?a）：撰写——审稿与编辑、监督、数据分析、概念化。
克里斯蒂娜·福尔纳格拉·普伊格维特（Cristina Fornaguera Puigvert）：撰写——审稿与编辑、验证、监督、资源管理、项目管理、研究、数据分析、概念化。
利益冲突声明
作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：萨尔瓦多·博罗斯表示获得了加泰罗尼亚大学和研究资助管理局的财政支持。安娜·塔拉茨-杜兰表示获得了加泰罗尼亚大学和研究资助管理局的财政支持。何塞·罗德里戈·马加纳表示获得了加泰罗尼亚自治区政府的财政支持。
致谢
感谢AGAUR-加泰罗尼亚自治区（2021 SGR 00537）、加泰罗尼亚自治区研究与大学部门工业博士计划（2023 DI 00005）、MICIN国家研究机构（DIN2022-012361）、ACCIó-加泰罗尼亚自治区（ACE088/23/000013）的资助。何塞·罗德里戈·马加纳感谢欧盟的Horizon 2020研究与创新计划（Marie Sklodwska-Curie资助协议，编号801342，Tecniospring INDUSTRY）以及加泰罗尼亚政府的支持。
