室温下β-砷化镓氧化物中单光子发射的发现与缺陷起源研究

《Nature Communications》：Room-temperature single-photon emission from β-Ga2O3

　　本研究针对宽禁带半导体中高性能室温单光子源的需求，报道了在新型超宽禁带半导体β-Ga2O3中实现室温单光子发射的突破性进展。研究人员通过等离子体处理结合退火工艺，在多种β-Ga2O3样品中成功制备出具有高纯度(g2(0)<0.24)、高亮度(～105 counts/s)和线性偏振特性的单光子发射源，并结合第一性原理计算证实中性VGa I-VO III双空位缺陷为发光中心。该研究为β-Ga2O3在集成量子光子学中的应用提供了关键技术支撑。

　　

在量子信息技术飞速发展的今天，单光子源作为量子通信、量子计算和量子传感的核心元件，其性能提升已成为领域关注焦点。传统单光子发射器往往需要极低温度环境才能稳定工作，这严重限制了其实际应用范围。宽禁带半导体材料因其能容纳稳定的点缺陷而成为实现室温单光子发射的理想平台，近年来在金刚石、碳化硅(SiC)、氮化铝(AlN)等材料中相继发现单光子发射现象，然而在具有更宽禁带宽度(～4.9 eV)的β相三氧化二镓(β-Ga₂O₃)中，室温单光子发射的实现仍属空白。

这种新型超宽禁带半导体材料因其优异的电学特性和热稳定性，在功率电子器件领域展现出巨大潜力，但其在量子光子学应用方面的潜力尚未被充分挖掘。β-Ga₂O₃独特的单斜晶系结构(C2/m空间群)中存在多种不等价的镓和氧晶格位点，这为形成丰富的点缺陷提供了可能，但何种缺陷能够产生单光子发射以及如何可控制备这些缺陷成为研究者面临的关键科学问题。

在这项发表于《Nature Communications》的重要研究中，由北京工业大学和中国科学院半导体研究所联合研究团队通过创新性的缺陷工程策略，首次在β-Ga₂O₃中实现了室温下稳定的单光子发射。研究人员采用低压化学气相沉积(LPCVD)技术在β-Ga₂O₃(-201)单晶衬底和蓝宝石衬底上分别制备了同质外延和异质外延薄膜，并系统比较了商业级β-Ga₂O₃晶圆的性能。通过等离子体处理结合真空退火和空气退火的组合工艺，成功激活了材料中的单光子发射中心。借助自制共聚焦显微镜系统、汉伯里-布朗-特维斯(HBT)干涉仪等先进表征手段，研究团队详细分析了发射器的光子统计特性、偏振性和光稳定性，并结合密度泛函理论(DFT)计算揭示了发光缺陷的原子结构起源。

关键技术方法包括：采用低压化学气相沉积制备外延薄膜；利用等离子体处理和阶梯式退火工艺进行缺陷工程；通过共聚焦光致发光谱和二阶相关函数测量表征单光子发射特性；运用第一性原理计算预测缺陷结构。研究涉及的样本包括同质外延β-Ga₂O₃薄膜、异质外延β-Ga₂O₃薄膜和商业单晶β-Ga₂O₃晶圆。

外延β-Ga₂O₃薄膜的表征

原子力显微镜(AFM)分析显示同质外延薄膜呈现清晰的台阶流生长模式，表面均方根粗糙度为2.5±0.31纳米，而异质外延薄膜则呈现珊瑚状岛状生长形貌，粗糙度略大(3.1±0.22纳米)。拉曼光谱确认了薄膜的β相晶体结构，高分辨透射电镜(HRTEM)揭示了同质外延界面处的原子级锐利结构，X射线衍射摇摆曲线显示同质外延薄膜的(-201)峰半高宽仅为0.007°，显著优于异质外延薄膜的1.21°，证实了高质量的外延生长。

β-Ga₂O₃中单光子发射的光物理特性

通过优化后的等离子体处理与退火工艺，研究者在三种β-Ga₂O₃样品中均观察到了均匀分布的孤立发射点，密度约为0.02个/μm²。光致发光谱显示发射中心在～565纳米(～2.19电子伏特)处具有不对称的零声子线(ZPL)，伴随～34毫电子伏特的红移声子边带(PSB)。德拜-瓦勒因子高达77%(同质外延)和70%(异质外延)，优于多种传统单光子发射体。二阶相关函数测量得到g²(0)=0.24±0.08(同质外延)和0.32±0.08(异质外延)，明确证实了单光子发射特性。饱和亮度校正后可达10⁵ counts/s量级，且发射器在连续激发下表现出优异的光稳定性，300秒内无明显光漂白或闪烁现象。偏振测量显示发射具有线性偏振特性，可见度达54%。

单光子发射源的起源研究

通过系统的第一性原理计算，研究者筛选了多种本征空位缺陷，包括镓空位(V_Ga)、氧空位(V_O)、镓-氧双空位(V_Ga-V_O)和氧-氧双空位(V_O-V_O)。计算结果表明，中性V_{Ga I}-V_{O III}双空位缺陷的预测零声子线能量(2.34电子伏特)与实验值(2.20电子伏特)高度吻合， Huang-Rhys因子(0.28)、德拜-瓦勒因子(0.76)等光学参数也与实验数据一致。波函数分析显示该缺陷的占据态和未占据态均呈现局域化特征，具有较大的跃迁偶极矩，解释了其短激发态寿命(1.12纳秒)的特性。理论模拟的发射谱线与实验线形高度匹配，特别是声子边带的不对称展宽特征，进一步支持了该缺陷作为单光子发射中心的结论。

本研究首次在β-Ga₂O₃中实现了室温单光子发射，证明了这种新兴超宽禁带半导体作为量子光源平台的可行性。通过缺陷工程在不同类型的β-Ga₂O₃样品中均可获得高性能单光子发射源，结合理论计算明确了中性V_{Ga I}-V_{O III}双空位缺陷的起源，为后续可控制备和器件集成奠定了理论基础。这项工作不仅拓展了β-Ga₂O₃在量子技术领域的应用前景，也为宽禁带半导体中缺陷工程与量子发射的关联研究提供了新范式，对推动片上可扩展量子器件的发展具有重要意义。