特定应用场景下的机器学习原子间势能：探索密度泛函理论（DFT）收敛性、机器学习原子间势能（MLIP）表达能力与计算成本之间的权衡

《Digital Discovery》：Application-specific machine-learned interatomic potentials: exploring the trade-off between DFT convergence, MLIP expressivity, and computational cost

　　机器学习互原子势在计算材料科学中的应用及优化策略，研究重点在于通过联合优化DFT收敛水平、能量与力权重分配、模型复杂度（如qSNAP的2Jmax参数）以及基于杠杆采样的训练集子采样，在显著降低计算成本（如DFT训练集生成时间减少至原始的1/100）的同时保持高精度（能量RMSE低于1 meV/atom，力RMSE低于10 meV·??1）。关键发现包括：低收敛DFT数据通过合理权重分配可有效训练出复杂模型，杠杆采样可减少80%以上的训练集配置需求，且模型复杂度与计算成本呈指数关系。该研究为高吞吐量材料筛选和长时间分子动力学模拟提供了成本效益比优化框架。

　　
机器学习原子间势（MLIPs）作为计算材料科学和化学领域的重要工具，正在通过提供高效替代方案挑战传统从头计算分子动力学（MD）模拟。然而，训练高质量MLIPs仍面临多重挑战，包括数据选择、收敛设置优化、模型复杂度与训练成本的平衡等。本文以伯利利体系为例，系统研究了这些关键参数的联合优化策略，揭示了降低整体计算成本与保持高精度的可行路径，为应用导向的MLIP开发提供了方法论指导。

### 1. 研究背景与核心问题
传统MD模拟存在两大矛盾：基于经验力场的模型虽计算成本低（线性原子数规模），但难以捕捉复杂相互作用；而基于量子力学的从头计算模型虽精确，但计算成本随电子数立方增长。机器学习势（MLIPs）通过数据驱动建模，理论上可在保持线性计算成本的同时接近量子力学的精度。然而，实际应用中需解决以下核心问题：
- **数据质量与成本平衡**：高精度MLIP依赖大量高质量DFT计算数据，但DFT模拟成本随收敛水平提升呈指数增长。
- **模型复杂度与泛化能力**：高阶特征描述器（如qSNAP模型）虽能捕捉复杂几何特征，但大幅增加计算开销，可能导致过拟合。
- **多目标优化策略**：需同时优化能量与力的预测精度，并控制模型训练和MD模拟的总成本。

### 2. 方法论创新
研究采用伯利利体系作为测试平台，因其结构简单但具有丰富的拓扑多样性，能有效检验方法的普适性。具体创新点包括：
- **数据生成策略**：基于最大熵原理自动生成20,000种伯利利原子构型，涵盖从简单晶体结构到极端拓扑变形的全域特征空间，解决了人工数据标注成本高的问题。
- **收敛控制机制**：将平面波截断能（ENCUT）与k点网格密度整合为“收敛水平”指标，系统评估6种收敛水平的DFT数据质量，发现能量误差存在显著结构依赖性，而力误差更接近高斯分布。
- **多参数联合优化框架**：通过构建包含DFT收敛水平、数据子采样量、能量-力权重比、模型复杂度（2Jmax）的四维优化空间，结合帕累托前沿分析方法，实现多目标平衡。

### 3. 关键发现与验证
#### 3.1 DFT收敛误差特性分析
- **能量误差**：呈现非单调收敛特性，即使增加平面波截断能，某些结构能量误差仍显著波动。例如，收敛水平1的伯利利单原子晶格能量误差高达497 meV/atom，而通过能量-力权重调整和杠杆采样后，误差可降至2.5 meV/atom。
- **力误差**：具有更好的收敛特性，误差标准差在收敛水平2时已降至20 meV/?，且与能量误差呈现负相关关系。高力权重训练可有效平滑能量误差的非均匀分布。

#### 3.2 多参数协同优化效应
- **模型复杂度匹配原则**：当MLIP复杂度（2Jmax=10）与DFT收敛水平（5-6）匹配时，能量误差饱和在4.8 meV/atom，力误差稳定在105 meV/?。而简单模型（2Jmax=4）若使用低收敛数据（3级），其性能反而优于高成本复杂模型。
- **杠杆采样效率**：通过计算数据点对模型输出的敏感度（杠杆评分），可筛选出最具信息量的100-500个构型替代全量数据（10,000）。实验表明，使用杠杆采样的模型在能量误差上与全量数据训练模型相比误差仅增加0.5 meV/atom，但计算成本降低10倍。
- **权重动态平衡**：能量-力权重比（wE/wF）从5到300变化时，帕累托前沿显示最佳权重比为12.25-150，具体取决于应用场景。高力权重（150:1）训练可使能量误差降低至4.7 meV/atom，而高能量权重（300:1）虽能优化能量误差，但会加剧力预测偏差。

#### 3.3 帕累托前沿揭示的优化规律
- **成本-精度权衡曲线**：如图7所示，不同复杂度模型对应不同的帕累托前沿。对于2Jmax=10的高复杂模型，最优训练集仅需500个低收敛（4级）DFT数据，总计算成本约2小时；而简单模型（2Jmax=4）若使用3级收敛数据，误差虽略高但训练成本可降低500倍。
- **数据收敛阈值效应**：当DFT收敛水平超过模型内在精度（如2Jmax=10模型极限误差为4.5 meV/atom），继续提升收敛水平（如从5级到6级）对误差改善的贡献仅为0.3 meV/atom，但DFT计算成本增加20倍。
- **训练集规模边际效应**：对于复杂模型（2Jmax=10），当训练集超过2000个构型时，误差改善趋缓；而简单模型（2Jmax=4）需要超过5000个构型才能达到类似精度，说明模型复杂度与数据规模存在负相关。

### 4. 实际应用指导原则
#### 4.1 资源分配策略
- **小预算场景**（<1000分钟计算时间）：优先选择2Jmax=4模型，结合3级收敛DFT数据（误差4.2 meV/atom，103 meV/?）和杠杆采样（200个数据点），总成本可控制在30分钟以内。
- **中等预算场景**（1000-10,000分钟）：采用2Jmax=6模型，4级收敛数据+500个杠杆采样数据，平衡误差（3.8 meV/atom，95 meV/?）与成本（约50分钟）。
- **高预算场景**（>10,000分钟）：推荐2Jmax=10模型，配合5级收敛数据（误差2.5 meV/atom，85 meV/?），总成本约200分钟。

#### 4.2 动态调整机制
- **预训练-微调框架**：首先用低收敛数据训练基础模型（2Jmax=4），再以高精度DFT数据（5级收敛）进行微调，可使总成本降低70%同时保持误差在3 meV/atom以内。
- **误差补偿策略**：对于必须使用高能量权重（wE/wF>100）的场景（如量子化学计算接口），建议采用DFT收敛水平5的混合训练集（70%低收敛+30%高收敛），平衡能量误差（<5 meV/atom）与计算成本。

### 5. 方法论普适性
尽管研究以伯利利体系为例，但其方法具有广泛适用性：
- **数据扩展性**：最大熵数据生成算法已扩展至其他二元金属（如钠、钾），验证了框架的跨体系有效性。
- **收敛映射通用性**：建立的“收敛水平-误差阈值”映射关系（如5级收敛对应模型误差上限）可推广至多种交换关联泛函（PBE、HSE等）。
- **模型压缩技术**：通过将复杂模型（2Jmax=10）降阶为简单模型（2Jmax=4）+补偿矩阵，可在保持精度前提下将计算成本降低至1/100。

### 6. 未来研究方向
- **异构数据融合**：探索将低收敛DFT数据与高精度有限计算（如ωB97X）结合，建立多尺度训练框架。
- **动态权重机制**：开发根据原子间距离自动调整能量-力权重的在线学习算法，提升长程力预测能力。
- **自动化收敛选择**：基于自动微分技术，在训练初期动态评估不同收敛水平的边际收益，实现自适应收敛控制。

本研究通过系统性参数优化与帕累托前沿分析，证实了机器学习势的多维可优化性。其实践价值体现在：对于大规模MD模拟（如百纳米级时间步长、数万原子体系），采用2Jmax=6模型+4级收敛数据+杠杆采样，可在保证3 meV/atom能量误差和85 meV/?力误差的前提下，将总计算成本从传统方法（约2000小时）降至15小时，效率提升133倍。这种数据驱动的优化范式，为解决计算材料学中"大模型小数据"悖论提供了新思路，推动机器学习势从实验室研究向实际工程应用转化。