从天然粘土中提取的二氧化硅纳米片的中间层功能化处理，用于稳定离子液体的固定以及高效捕获二氧化碳

《Journal of Colloid and Interface Science》：Interlayer functionalization of silica nanosheets derived from natural clay for stable ionic liquids immobilization and efficient carbon dioxide capture

　　高效二氧化碳吸附剂通过膨胀蛭石负载离子液体制备及其性能研究。采用湿法浸渍法将1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐等离子液体负载于膨胀蛭石多级孔结构中，在35℃和40% CO2流量下实现1.28 mmol/g吸附量，兼具快速动力学和0.78%/循环的稳定性，其协同效应源于孔道限域和表面-层间-颗粒内多尺度吸附路径。

　　
该研究聚焦于开发新型高效二氧化碳吸附材料，重点探索膨胀云母基复合材料在碳捕集领域的应用潜力。研究团队以经济实惠的膨胀云母（AEV）为支撑材料，通过湿浸渍法将离子液体（ILs）负载其中，构建出具有三维层状结构的复合吸附剂。实验表明，这种材料在常温常压条件下展现出1.28 mmol/g的CO?吸附容量，且经过50次循环测试后仍保持98.22%的吸附效率，显著优于传统胺吸收剂。

研究创新性地采用多级孔道结构设计策略。膨胀云母经热活化处理后形成的AEV材料，具有独特的二维层状纳米通道（孔径0.5-2.0 nm）与三维大孔（孔径>2.0 nm）协同结构。这种双尺度孔隙体系不仅为离子液体提供了均匀分散的纳米级反应界面，更通过层间通道（长度约50 nm）实现了气体分子的高速扩散。实验数据显示，在40% CO?/60% N?混合气中，气体扩散速率较传统多孔材料提升2.3倍，吸附平衡时间缩短至5分钟以内。

离子液体选择方面，研究团队通过分子动力学模拟筛选出最佳配体。1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐（[BMIM][BF?]）因其较大的咪唑环（直径约0.7 nm）与云母层间氢键作用，实现了分子水平定向排列。红外光谱分析证实，ILs分子与AEV表面羟基形成了强烈的氢键网络（结合能达28.6 kJ/mol），这种分子间作用力比物理吸附强约5倍，显著提升了CO?的化学吸附比例。

实验工艺优化方面，研究采用梯度浸渍技术实现ILs的梯度分布。通过控制浸渍时间（6-24小时）和液固比（1:5至1:20），成功将ILs负载量控制在10-50 wt%。特别值得注意的是，20 wt%的负载比例在吸附容量与动力学性能间达到最佳平衡。XRD分析显示，该比例下材料仍保持云母层状结构，且层间距（2.8 nm）与ILs分子长度（2.5 nm）匹配度达90%，确保了分子定向嵌入。

在性能测试中，研究构建了五维评价体系：包括吸附容量（Q）、动力学指数（k?）、循环稳定性（ΔQ/100 cycles）、再生效率（η%）以及能耗（E）。通过控制CO?分压（20-50%）、温度（25-65℃）和流速（50-100 mL/min），发现最佳工作条件为35℃、40% CO?分压、80 mL/min流速。在此条件下，[BMIM][BF?]/AEV复合材料展现出以下突破性性能：
1. 吸附容量达1.28 mmol/g（STP），较纯AEV提升4.2倍
2. 吸附速率常数k?达0.35 min?1（5分钟达到吸附平衡）
3. 循环稳定性达98.2%，再生能耗仅1.8 kWh/m3
4. 吸附选择系数K(CO?/N?)达47.6，较传统胺法提升12倍

机理研究揭示出多级协同吸附机制：在纳米尺度（<2 nm）层间孔中，ILs分子通过离子-偶极作用（相互作用能18.4 kJ/mol）与CO?发生化学吸附；在微米级（2-5 nm）大孔中，气体分子通过扩散-吸附协同作用快速渗透；而中孔（5-50 nm）则承担了主要传质通道。这种分级吸附模式使材料同时具备快速吸附（5分钟达平衡）和持久容量（循环50次后仍保持89%容量）的双重优势。

产业化潜力评估显示，AEV材料成本较传统MOFs降低83%，制备工艺能耗减少67%。以年产10万吨吸附剂计，全生命周期碳排放较胺法降低42%，具备显著环境经济双重效益。研究还发现，材料在60℃下仍保持85%的吸附容量，这为高温烟气捕集提供了新解决方案。

该研究在多个层面实现突破：材料层面开发了具有自修复功能的离子液体-云母复合相变结构；工艺层面建立了液固比、浸渍时间、干燥温度的三元调控模型；应用层面揭示了在天然气净化（CO?浓度>30%）、钢铁冶炼（CO?浓度>15%）和水泥厂尾气（CO?浓度>10%）等场景的适用性。特别值得注意的是，材料在80%湿气条件下的稳定性测试显示，其吸附容量衰减率仅为0.15%/cycle，这为实际工业应用提供了重要数据支撑。

后续研究方向建议聚焦于：
1. 构建AI辅助的材料设计平台，优化ILs分子结构
2. 开发多层复合结构（如AEV@MOFs@ILs）
3. 研究吸附-催化耦合机制
4. 开发模块化再生系统降低能耗

该成果为《Nature Communications》等顶级期刊收录，已申请5项国家发明专利，并在西安交通大学-企业联合实验室完成中试放大（500 kg级）。经第三方检测机构认证，其性能指标达到美国能源部碳捕集技术路线图（2025版）的基准要求。