能源是现代社会不可或缺的资源,主要来源于传统的化石燃料(煤炭、石油和天然气)[[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7], [8], [9]]。人口快速增长和化石燃料消耗增加的共同压力加剧了环境污染和能源短缺,成为全球变暖和气候变化的主要驱动力。因此,向可再生能源转型是实现能源多样化并减少社会对化石燃料依赖的战略性举措。由可再生能源(如风能、太阳能和水力发电)驱动的水电解技术为可持续氢生产提供了有希望的途径,能够生产高纯度的氢气而不会产生污染物[[10], [11], [12], [13], [14], [15], [16]]。
水电解中的一个关键反应是阳极氧进化反应(OER),由于其每个H?O分子需要经历四电子转移过程(4OH? → O? + 2H?O + 4e?),因此该反应具有固有的缓慢动力学。因此,需要较高的过电位来驱动这一反应[17]。因此,迫切需要开发高效且稳定的电催化剂来克服活化障碍并加速OER动力学,以提高能量转换效率[18,19]。尽管基于贵金属的催化剂(如IrO?和RuO?)被认为是OER的基准材料[20,21],但其高昂的成本和稀缺性阻碍了其广泛应用[[22], [23], [24]]。因此,开发高活性、耐用且储量丰富的非贵金属OER电催化剂至关重要。
金属有机框架(MOFs)是一类由有机连接剂和无机金属节点通过配位作用组装而成的多孔有机-无机杂化材料[25]。MOFs具有独特的优势,包括超高的比表面积、低密度、较大的可访问孔体积和可调的化学功能,这些特点使它们在电催化中具有巨大潜力[26]。MOFs内部的丰富金属位点可作为反应中间体的吸附和脱附的潜在活性中心,而其广阔的表面积和分级孔结构则有助于实现高效的质量传输。形态工程进一步增强了活性位点的暴露和利用效率。与传统合成方法相比,MOFs作为电催化剂前体具有独特的优势,能够满足高性能氧进化反应(OER)电催化剂的关键要求[[27], [28], [29], [30]]。
然而,原始MOFs本身较低的电催化活性和较差的导电性限制了其在电催化中的直接应用[31]。因此,人们投入了大量努力来利用其结构可调性——包括可调节的框架结构、可控的形态和可调的晶体结构——以提升电催化性能。具体而言,可以采用超声处理、冻融循环和机械剥离等技术来制备超薄的MOF纳米线或纳米片[32]。这些纳米结构促进了快速的质量传输,加速了电子转移,并增加了电化学活性位点的密度。值得注意的是,仅几纳米厚的二维(2D)MOF纳米片最大化了催化活性原子的暴露,并实现了超快的跨平面质量/离子传输[33,34]。
本文报道了通过pH值和溶剂调控的H3(5-COIA)(5-(3-羧基-4-氧吡啶嗪-1(4H)-基)异酞酸)配体组装方法制备二维Mn(II)金属有机框架(SNUT-40-SC)的过程。利用其独特的层状结构,通过快速热淬火结合超声处理将其剥离成二维纳米片(SNUT-40-NS)。在模拟太阳光照下评估其氧进化反应(OER)性能时,这些剥离后的纳米结构表现出显著提升的光电催化性能。