编辑推荐：
有机太赫兹晶体通过串联结构优化，有效抑制声子振动和相位失配问题，显著提升信号幅度并填补15 THz超宽带频谱缺口。
乌罗斯·普克（Uros Puc）| 申宏硕（Jin-Hong Seok）| 元丕麟（O-Pil Kwon）| 莫伊卡·亚兹宾塞克（Mojca Jazbinsek）
苏黎世应用科技大学（ZHAW）计算物理研究所，瑞士温特图尔，8401
摘要
有机太赫兹（THz）晶体能够通过二阶非线性光学过程产生超宽带THz波。然而，当使用单一THz晶体时，在某些频率下，由于（分子）声子振动引起的自吸收、有效相干长度的限制以及相位匹配的缺陷，产生的THz波的幅度会显著降低。在这项研究中，我们提出了利用两种不同有机THz晶体的超宽带串联THz发生器。我们探索了多种自由空间串联配置，这些配置采用毫米级间距，整合了三种具有相对较低THz吸收率且声子吸收位置不同的有机盐晶体，分别是2-(4-羟基-3-甲氧基苯乙烯基)-1-甲基喹啉鎓2,4,6-三甲基苯磺酸盐（HMQ-TMS）、4-(3,4-二羟基苯乙烯基)-1-甲基吡啶鎓4-(三氟甲基)苯磺酸盐（DHP-TFS）和4-(4-羟基苯乙烯基)-1-甲基吡啶鎓4-(三氟甲基)苯磺酸盐（OHP-TFS）。与仅使用单一晶体的非串联THz发生器相比，优化的串联THz发生器不仅增强了产生的THz波的幅度，还有效填补了THz光谱中的多个间隙，实现了高达15 THz的频谱带宽。因此，这些超宽带自由空间串联THz发生器由于可以选择多种晶体，因此在光谱学和成像应用中具有巨大潜力。
引言
具有高二阶光学非线性的有机非中心对称晶体被广泛用于产生强宽带THz波，通常被称为有机THz晶体。[[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7], [8], [9], [10], [11], [12], [13], [14], [15], [16], [17]] 这些晶体通过差频生成或光整流将红外光脉冲转换为THz波。与无机晶体相比，有机THz晶体通常产生更强的THz电场和更宽的带宽。这一特性归因于它们较大的非线性光学和电光系数，以及其介电色散特性，这使得红外光泵浦脉冲与产生的THz波之间能够实现有效的相位匹配。在简单的共线配置中，利用飞秒泵浦脉冲的光整流，有机THz晶体可以实现数MV/cm的THz电场和超过15 THz的超宽带。[[2], [3], [4], [5], [6]]
然而，在大多数THz生成装置中，仅使用单一有机THz晶体。因此，在特定频率范围内，由于自吸收、有效相干长度的限制或光波与THz波之间的相位匹配不一致，产生的THz波的幅度可能会显著降低。这三个因素都与分子声子振动有关，这些振动会影响THz频率范围内的吸收和折射率色散。[6,18] 仅考虑自吸收时，有机电光晶体中的分子声子振动会削弱THz波的生成性能，降低THz幅度，并产生具有多个凹陷的非平滑光谱轮廓（图1a）。值得注意的是，无机THz发生器也存在类似的限制；然而，它们的声子模式通常更强，导致宽频谱间隙或仅将上限频谱带宽限制在几个THz范围内。[19], [20], [21]
有机THz晶体在THz频率范围内的分子声子振动特性（即其中心频率、幅度和光谱宽度）受多种结构特征的影响，例如内在的化学结构、晶体结构中的外在分子排列特征以及整个分子和分子部分的分子间相互作用。因此，不同的有机THz晶体表现出显著的分子声子振动差异，从而导致不同的THz生成特性和独特的光谱凹陷位置。[6] 分子声子振动与内在和外在结构特征之间的复杂关系使得新型有机THz晶体的开发变得复杂。此外，由于化学修饰导致的仍然难以预测的晶体结构、非线性光学系数和折射率色散，为新型有机THz晶体的开发带来了额外的挑战。
对于有机THz晶体，已经确定了几种减少声子振动强度的策略。然而，在超宽带THz范围内，这些振动无法完全避免。[18] 与其开发新的有机THz晶体来抑制声子振动和/或改变结构特征，本研究提出了一系列串联THz发生器，这些发生器结合了之前报道的晶体，不同于使用单一THz生成晶体的方法。研究了多种串联配置，这些配置结合了三种选定的基准有机THz晶体中的两种（图1f）——每种晶体在不同的声子吸收位置具有相对较低的THz吸收率。优化的串联THz发生器同时增强了整个频谱范围内产生的THz波的幅度，填补了超宽带THz光谱中的许多间隙，覆盖了高达15 THz的频率。
结果与讨论
与使用单一有机电光晶体的传统有机THz发生器（图1a）相比，有机串联THz发生器使用了两个有机电光晶体，即前晶体和后晶体。后晶体可以为前晶体（图1a）产生的THz光谱贡献额外的THz光谱成分（图1b），从而增强THz幅度，填补光谱凹陷，并使THz光谱轮廓更加平滑。在这项工作中，我们选择了三种基准有机THz盐晶体
结论
在这项工作中，我们首次探索了适用于超宽带THz范围（高达15 THz）的各种串联有机THz发生器。所选择的自由空间串联配置基于三种选定的离子有机THz晶体（HMQ-TMS、DHP-TFS和OHP-TFS）的不同组合。结果清楚地表明，通过仔细选择和调整前后串联晶体的厚度，可以显著提高信号质量
作者贡献声明
乌罗斯·普克（Uros Puc）：撰写——初稿，可视化，形式分析，数据管理。
申宏硕（Jin-Hong Seok）：形式分析。
元丕麟（O-Pil Kwon）：撰写——审阅与编辑，撰写——初稿，监督，资源提供，概念构思。
莫伊卡·亚兹宾塞克（Mojca Jazbinsek）：撰写——审阅与编辑，撰写——初稿，验证，监督，资源提供，形式分析，概念构思。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。
致谢
本工作得到了瑞士创新机构（Innosuisse）（项目编号108.968 INT-EE）以及韩国贸易、工业和能源部（MOTIE）和韩国技术院（KIAT）通过国际合作研发计划（项目编号P0026100）的支持。
