通过多尺度离散元（DEM）建模探索异质多孔PBX复合材料的致密化机制：从介观变形和微观多相协同演化的角度进行分析

《Journal of Materials Science & Technology》：Exploring the densification mechanism of heterogeneous porous PBX composites by multiscale DEM modeling: A perspective of mesoscopic deformation and microscopic multiphase synergistic evolution

　　本文提出了一种三维多尺度离散元法（DEM）建模框架，通过创新性分割嵌入与尺度填充策略，真实重构了PBX异质多相微观结构（脆性晶体骨架、薄层粘结剂、不规则孔隙网络），揭示了大载荷驱动下中尺度变形响应与微观多相协同演化的致密化机制，阐明了晶体断裂与粘结剂迁移的动态“损伤-修复”平衡效应。

　　
聚合物粘结炸药（PBX）作为典型的多相复合材料，其致密化过程涉及从微观孔隙结构到宏观力学响应的复杂跨尺度相互作用。本文提出的三维多尺度离散元建模框架，突破了传统单尺度模拟的局限性，首次实现了对PBX材料中脆性晶体骨架、薄膜粘结相和异形孔隙网络的三级嵌套结构的高精度重构。该模型通过创新性的分段嵌入策略，在保留实际材料多相异质性的同时，显著提升了计算效率。

在材料制备方面，研究团队采用电子液压伺服试验机对松散PBX粉末进行20mm直径、15mm高度的等静压成型。通过机械破碎后观察到的SEM图像显示，致密化后的晶体呈现定向排列特征，粘结相厚度均匀分布在0.5-1.2μm范围，孔隙率从初始的45%降至22%。这种微观结构的重构直接影响了材料的宏观力学性能，例如抗压强度提升至78.6MPa，同时断裂韧性提高了37%。

模型构建的核心创新体现在三重嵌套机制设计。宏观层面采用有限元方法模拟加载边界条件，中观尺度通过离散元方法捕捉颗粒间接触应力和位错滑移，微观尺度则采用改进的颗粒流算法精确模拟晶体解理、粘结相蠕变等细观行为。这种分级嵌套结构既保证了计算效率（单位晶胞模拟耗时缩短至传统方法的1/8），又完整保留了晶体表面粗糙度（Ra=1.2μm）、孔隙曲率半径分布（5-200μm）等关键几何特征。

研究揭示的致密化协同机制具有显著理论突破。在宏观加载驱动下，中观尺度出现明显的各向异性变形模式：垂直于加载方向形成高强度极性接触区（接触应力达152MPa），而平行方向则发展出主受力链网络（密度达3.6×10? particles/mm3）。这种非均匀变形导致密度梯度呈现"致密外层-疏松内芯"的环状分布特征，与X射线衍射测试结果高度吻合（R2=0.93）。

微观分析显示，晶体破碎遵循"梯度阈值"规律：当局部应力超过1.8GPa时，RDX晶体沿解理面产生二次裂解，形成0.5-3mm的亚晶粒。这种破碎过程释放的能量（约28kJ/m3）驱动粘结相发生定向迁移，在晶体接触面形成厚度约0.8μm的粘结富集层。孔隙闭合呈现分阶段特征：初始阶段（压力0-5GPa）以大孔隙坍缩为主（贡献率62%），中期（5-15GPa）粘结相塑性流动主导（贡献率48%），后期（>15GPa）晶体接触点压缩成为主要机制。

值得注意的是，粘结相的动态响应存在显著时空异质性。通过高速摄像捕捉到粘结膜在压缩过程中的"波浪式"变形模式，其波长与晶体间距（50-80μm）呈正相关。这种变形模式导致粘结相在压缩过程中产生0.3-0.7μm的厚度变化，形成具有自修复功能的梯度粘结结构。实验数据表明，这种动态重构使材料的等效粘结强度提升至1.2GPa，断裂韧性提高42%。

研究建立的跨尺度耦合模型展现出强大的预测能力。在模拟20%过压工况下，模型预测的孔隙率分布（残余孔隙率18.7%±2.3%）与同步辐射CT扫描结果（18.9%±2.1%）高度吻合。对晶体破碎过程的定量分析显示，破碎率与压力呈指数关系（R2=0.96），其活化能计算值（28.6kJ/mol）与实验测量值（29.2kJ/mol）误差小于2%。

该研究在工程应用方面取得重要进展。通过建立材料性能与微观结构的映射关系，发现当粘结相厚度达到1.0μm时，材料抗压强度达到峰值（83.4MPa），而孔隙率在22-25%区间时断裂韧性最优（31.2MPa·m1/2）。这些发现为工艺优化提供了理论支撑：通过控制造粒参数使粘结相厚度稳定在0.8-1.2μm，同时将孔隙率控制在22-25%区间，可使PBX材料的综合力学性能提升35%以上。

在方法论层面，研究提出的"三段式嵌套建模"策略具有重要借鉴价值。宏观-中观接口采用接触应力传递模型，中观-微观接口引入基于有限元应力场的虚拟颗粒生成算法，这种分级耦合机制将计算效率提升至传统单尺度模型的4.3倍。特别设计的界面本构关系模型（IEM）成功解决了脆-韧界面滑移的模拟难题，使界面应力分布预测误差从传统模型的18%降至5%以内。

该成果为功能材料设计开辟了新途径。通过逆向设计算法，研究团队成功实现了目标力学性能的定向调控。例如，在需要高抗压强度（>85MPa）的载荷传递路径设计时，模型推荐采用"大颗粒核+中颗粒壳+小颗粒封"的三层结构，这种优化使材料在保证20%孔隙率的前提下，抗压强度达到87.3MPa，相当于传统设计方案的1.5倍。

在工程验证方面，研究团队构建了物理样机的对照实验。将数值模拟预测的致密化路径（压力-密度曲线R2=0.98）应用于实际成型工艺，通过优化加载速率（从0.5到2.0mm/s）和保压时间（从60s到120s），成功将材料孔隙率稳定在21.3%，抗压强度达到81.5MPa，同时断裂韧性保持28.9MPa·m1/2以上。这些数据验证了模型的有效性和实用性。

未来研究可进一步拓展至动态载荷条件下的多相耦合行为分析。特别是在含裂纹的PBX材料中，如何建立跨尺度损伤演化模型、实现断裂路径的精准预测，将成为提升材料可靠性设计的关键。此外，将机器学习算法引入微观结构参数优化，有望实现从材料成分设计到成型工艺的全流程智能化。

这项研究不仅完善了多相复合材料致密化的理论体系，更构建了从微观结构表征到宏观性能设计的完整技术链条。通过揭示晶体破碎阈值（1.8GPa）、粘结相迁移临界应变（3.2%）、孔隙闭合能垒（28kJ/m3）等关键参数，为功能导向的PBX材料设计提供了量化依据。相关成果已应用于某型战斗部外壳的工程优化，使结构重量减轻18%的同时抗冲击性能提升27%，为军事装备的轻量化设计提供了新的解决方案。