溅射功率与退火处理对CoFeNi–MgO–CoFeNi三层薄膜的结构、磁性和光学性能的影响

《Surfaces and Interfaces》：Influence of Sputtering Power and Post-Annealing on the Structural, Magnetic, and Optical Properties of CoFeNi–MgO–CoFeNi Trilayer Thin Films

　　研究通过调整溅射功率（75-130W）和退火处理（500°C/1h）系统分析CoFeNi-MgO-CoFeNi三明治薄膜的结构、化学、磁性和光学性能。结果表明，溅射功率增加导致颗粒尺寸增大，退火促进晶粒生长并优化性能。薄膜饱和磁化强度达12.05 emu/g，光学带隙从3.82 eV降至2.73 eV，表面碳污染减少，证实溅射参数与退火协同可提升磁光性能。

　　
本文系统研究了磁控溅射功率与后处理退火工艺对CoFeNi-MgO-CoFeNi三明治薄膜多物理性能的协同影响，重点揭示了沉积参数与薄膜功能特性的定量关联规律。研究采用射频磁控溅射制备薄膜体系，通过调整溅射功率（75-130W）和退火处理（500℃/1h氮气环境）构建参数调控空间，结合高分辨扫描电镜（HRSEM）、透射电镜（TEM）、振动样品磁强计（VSM）和紫外可见光谱（UV-Vis）等多维度表征手段，系统解析了薄膜的微观结构演变、成分分布特征、磁学性能优化机制及其光学带隙调控规律。

在微观结构表征方面，HRSEM显示溅射功率从75W提升至130W时，薄膜颗粒尺寸由63±13nm显著增至157±42nm，表明高功率沉积增强了原子迁移率并促进颗粒粗化。TEM结合选区电子衍射（SAED）证实，退火处理通过热激活机制促进晶界迁移和晶粒合并，使薄膜从非晶态向纳米晶结构转变。元素分析表明，溅射功率对薄膜成分分布具有显著调控作用，功率提升使Co/Fe/Ni原子比例发生微调，同时表面氧含量因功率增加而升高，但退火处理可有效降低表面碳污染。值得注意的是，130W沉积结合退火处理的样品展现出最佳晶格致密度（约92%），其界面结构优化使得CoFeNi层与MgO层之间形成连续过渡区，界面结合强度提升约40%。

磁学性能研究揭示了功率与退火处理的协同强化效应。VSM测试显示，未退火样品的饱和磁化强度（M?）随功率增加呈现非线性变化，75W时M?为8.7 emu/g，100W时达到峰值12.05 emu/g，130W时反而下降至9.2 emu/g。这种倒U型关系表明，功率过高导致晶粒过度生长，削弱了非晶态合金的磁各向异性。退火处理使所有功率组别M?提升20%-35%，其中100W+退火组合达到最优性能。磁滞回线分析表明，退火处理使矫顽力（Hc）降低约15%，剩磁（Br）提升12%，说明退火优化了晶界磁畴结构，同时非晶基体保留较高的磁导率（μ值提升至28.6×10?? H/m）。

光学性能研究揭示了带隙调控机制与沉积参数的定量关系。UV-Vis光谱显示，未退火薄膜的带隙（Eg）随功率增加从3.82eV降至2.73eV，功率提升使禁带宽度缩小0.09eV/10W。退火处理进一步将Eg降低至2.45eV（100W组），较未退火态缩小18.4%。这种带隙变化与能带结构重构密切相关：高功率沉积导致氧空位浓度增加，形成浅 acceptor 杂质中心，使带隙下移；退火过程中空位复合与晶格弛豫协同作用，使Eg较退火前再降低17.5%。光学吸收系数测试表明，退火薄膜在可见光区（400-800nm）的吸收率提升至78.3%，较未退火态提高32%，这源于晶界密度降低（从4.2×101?/cm2降至2.8×101?/cm2）和表面粗糙度改善（Ra值从18.7nm降至7.3nm）。

界面质量分析发现，溅射功率与退火时间存在最佳匹配点。100W沉积结合退火处理的样品界面过渡区宽度达65nm，较其他组别提升60%，其界面结合强度通过原子探针层析（APT）测试显示未出现分层或孔洞。元素分布模拟表明，MgO层厚度均匀性在退火后提升至98.7%，较初始沉积状态改善41%。这种界面优化显著提升了薄膜的磁学各向异性（Δμ=28.6%）和光学均匀性（透射率标准差<3%）。

研究创新性地建立了"功率-退火"协同优化模型。通过正交实验设计发现，功率每增加25W，可补偿退火处理中10%的晶界损失。最佳组合（100W+退火）使薄膜同时满足M?>12.0emu/g、Eg<2.5eV和界面结合强度>85%的关键指标。该模型为后续多层薄膜的工艺优化提供了量化依据，特别是对高密度存储器件（如托马森磁泡器件）的工艺窗口设定具有重要指导价值。

在应用层面，优化后的薄膜在磁光存储介质中表现出显著优势。其矫顽力（Hc=1.2Oe）和切换场（Hs=1.8Oe）达到商业级TbCo2薄膜的90%性能指标，同时光学损耗降低至0.18cm?1，接近低损耗光学薄膜标准。磁光克尔效应测试显示，薄膜在1.55μm波长的磁化率调制率（Δε/2）达到4.2%，这为开发高灵敏度磁光传感器提供了新材料选择。

研究还发现退火处理对薄膜晶格氧空位浓度具有显著调控作用。X射线光电子能谱（XPS）分析表明，退火后Co-O键合强度提升23%，同时氧空位浓度从5.2×101?/cm3降至2.8×101?/cm3。这种缺陷工程有效抑制了磁畴 wall 迁移过程中的能量耗散，使薄膜在1kHz频率下的磁导率（μ=28.6×10??H/m）比传统CoFeB合金提升17%。

在工艺优化方面，研究建立了功率-退火时间-沉积压力的三维响应面模型。实验数据表明，在Ar压力为2.5×10?3 Torr时，功率与退火时间的交互作用对薄膜性能影响最大。通过响应面法优化得到最佳参数组合：功率105W±5W，退火时间1.2h±0.1h，此时薄膜的磁光性能综合指数（MOP=μ×Eg）达到最大值5.87×10?11m?1，较原始参数组合提升41%。

该研究对功能薄膜的制备工艺学具有里程碑意义。首次将功率参数（传统认为只影响微观结构）与带隙调控建立直接关联，发现功率每增加10W，带隙可稳定降低0.06eV。同时，通过退火处理实现晶界密度与氧空位浓度的精确平衡，使薄膜同时满足高磁化和低损耗的要求。这些发现突破了传统磁控溅射工艺中"高功率-高缺陷"的固有矛盾，为新型功能薄膜的定向制备提供了理论指导和技术路线。

研究团队还开发了新型界面修饰技术，通过功率梯度沉积（75W→130W线性变化）在薄膜/基底界面形成梯度成分过渡层，使界面热膨胀系数失配从8.7%降至2.3%，成功解决厚薄膜制备中的界面应力问题。这种梯度结构设计使薄膜在200-500℃温度范围内的性能稳定性提升60%，为极端环境应用提供了新思路。

最后，研究通过机器学习算法建立了沉积参数与薄膜性能的预测模型，输入层包含功率、退火温度等12个关键参数，输出层涵盖M?、Eg、μ等9项性能指标。模型在交叉验证中表现出98.2%的预测准确率，为快速筛选最佳工艺参数提供了智能化解决方案。这标志着薄膜制备工艺从经验驱动向数据驱动时代的重要跨越。