基于六氢三嗪动态化学的有机气凝胶闭环回收与性能重塑研究

《Nature Communications》：Advancing aerogel recyclability through polyhexahydrotriazine reactivity

　　有机气凝胶是先进隔热材料，但其共价网络结构导致回收困难。本研究聚焦六氢三嗪（HT）化学键的动态特性，开发了胺触发的可控解聚-重组闭环回收新策略，实现了气凝胶到寡聚物的高效转化及性能可编程重塑，为循环材料平台奠定基础。

　　

在追求可持续发展的材料科学领域，有机气凝胶凭借其极低的热导率和超高的孔隙率，成为先进隔热应用的明星材料。然而，这些卓越性能的背后隐藏着一个巨大的环境挑战：构成气凝胶骨架的化学键通常异常牢固，导致材料在使用寿命结束后难以回收再利用。这种“一次性”的使用模式不仅造成资源浪费，也与绿色化学的基本原则背道而驰。科学家们一直在寻找一种两全其美的方案——既能保持气凝胶优异的隔热性能，又能实现其生命周期的循环利用。

传统的气凝胶回收方法往往依赖于高温热解或强化学试剂降解，这些过程能耗高、效率低，且容易破坏材料的化学结构，难以实现高质量再生。更重要的是，现有技术无法对回收材料的性能进行二次调控，限制了其应用范围的拓展。正是在这样的背景下，一项发表于《Nature Communications》的研究通过重新定义六氢三嗪（hexahydrotriazine，HT）化学键的反应特性，为有机气凝胶的循环利用开辟了全新路径。

该研究团队采用的关键技术方法包括：通过分子设计合成含有HT单元的气凝胶前驱体；利用胺类化合物（amines）触发HT键的可逆反应实现可控解聚；通过溶液浇铸和超临界干燥技术制备多孔气凝胶；采用热压成型工艺将气凝胶转化为致密薄膜；使用热导率测试和燃烧性能评估等表征手段分析材料性能。研究建立了完整的材料生命周期实验流程，从合成、使用到回收再生的全过程评估。

HT单元的新反应行为

研究人员首先深入探究了HT单元的基本化学性质，意外发现它们不仅能被胺类化合物亲核攻击而发生解聚，还能参与复分解反应（metathesis reactions）。这一发现颠覆了人们对HT化学稳定性的传统认知，为将其作为动态共价键（dynamic covalent bonds）应用于材料回收提供了理论依据。

闭环化学回收过程的建立

基于HT的新反应特性，研究团队设计了一种废物最小化的闭环回收方案。具体而言，他们将高度多孔、具有超强隔热性能的有机气凝胶暴露于伯胺（primary amines）环境中，成功将三维网络结构部分解聚为可溶性的寡聚物（oligomers）。这些解聚产物无需复杂纯化即可直接用于重新构建新鲜的气凝胶网络，实现了材料的高效循环利用。

气凝胶性能的可编程重塑

更为创新的是，研究人员通过在解聚阶段引入不同种类的胺类原料，实现了对再生气凝胶关键性能的主动调控。研究表明，再生后的气凝胶不仅恢复了原有的多孔结构和隔热性能，其热导率（thermal conductivity）和阻燃性（flame resistance）等指标甚至可以通过胺类单体的选择而超越原始材料的表现，实现了性能的“升级回收”。

气凝胶-薄膜形态互变

研究还展示了HT键交换反应在材料加工中的另一项独特优势：在加热和加压条件下，HT键的动态特性使得块状气凝胶能够转变为类似热固性塑料（thermoset-like）的高性能致密薄膜。而令人惊奇的是，这些薄膜在特定条件下又能重新转化为多孔气凝胶结构，实现了同一化学体系下不同形态材料的可逆转换。

研究结论与意义

这项研究通过对HT化学键反应行为的重新定义，建立了有机气凝胶原子经济性（atom-efficient）回收、性能重编程（reprogramming）和再加工（reprocessing）的新范式。它不仅解决了高性能多孔材料难以循环利用的技术瓶颈，更开创了一种“按需回收、性能可调”的智能材料平台。该工作为可持续材料科学树立了新标杆，为构建循环经济模式下的先进材料体系提供了颠覆性的解决方案，在建筑节能、航空航天隔热、电子器件保温等领域具有广阔的应用前景。