界面调控的金属范德华A型反铁磁隧道结：实现高隧穿磁阻的新机制

《Nature Communications》：Interface-controlled antiferromagnetic tunnel junctions based on a metallic van der Waals A-type antiferromagnet

　　本刊推荐：为解决传统铁磁隧道结(MTJ)存在的杂散场大、响应速度慢等问题，研究人员开展了基于金属范德华(vdW) A型反铁磁体(AFM)(Fe0.6Co0.4)5GeTe2(FCGT)电极的全共线反铁磁隧道结(AFMTJ)研究。该研究利用WSe2作为隧道势垒，成功实现了高达75%的隧穿磁阻(TMR)比率，并证明该效应源于界面驱动的自旋极化输运而非体相效应。这项工作为下一代高密度、高速磁随机存储器(MRAM)的发展提供了新范式。

　　

在信息技术飞速发展的今天，磁随机存储器(MRAM)因其非易失性、高耐用性和可扩展性等优势，被视为下一代存储技术的理想候选者。其核心元件——磁隧道结(MTJ)——通常由两个铁磁(FM)电极夹着一个非磁(NM)势垒层构成，依靠隧穿磁阻(TMR)效应来读取信息。然而，传统铁磁基MTJ存在难以克服的瓶颈：铁磁材料产生的杂散场会干扰邻近器件，限制了存储密度的进一步提升；同时，铁磁体的磁化翻转动力学相对较慢，制约了器件的工作速度。

面对这些挑战，科学界将目光投向了反铁磁(AFM)材料。反铁磁体内部相邻磁矩反平行排列，宏观上净磁矩为零，因此不产生杂散场，非常适合高密度集成。更重要的是，反铁磁体的动力学响应可达太赫兹级别，比铁磁体快数个量级。然而，一个长期存在的根本性难题阻碍了反铁磁体在自旋电子学中的应用：由于其自旋简并的电子结构，反铁磁体通常被认为是“自旋无关”的，这意味着以其作为电极构建反铁磁隧道结(AFMTJ)并观测到显著的TMR效应异常困难。近年来，AFMTJ的研究取得了初步进展，但均依赖于非共线反铁磁结构（即磁矩排列不严格在同一直线上）来产生所需的自旋极化。而理论上更早被发现、结构更简单的共线反铁磁体（所有磁矩沿一条线反平行排列），却因其固有的自旋简并性，一直未能实现有效的TMR。构建基于共线反铁磁金属的AFMTJ，不仅能够填补该领域的空白，深化对反铁磁基本物理的理解，而且共线反铁磁体在边缘处无磁矩倾覆，相较于非共线结构，在器件微型化方面更具优势。

为了解决这一关键科学问题，来自合肥工业大学、中国科学院固体物理研究所、安徽大学、RMIT大学等机构的研究团队在《Nature Communications》上发表了最新研究成果。他们独辟蹊径，利用一种金属性范德华(vdW) A型反铁磁体(Fe_0.6Co_0.4)₅GeTe₂(FCGT)作为电极，以半导体WSe₂作为隧道势垒，成功制备出全共线AFMTJ，并观测到高达75%的TMR比率。研究表明，该TMR效应完全源于反铁磁态下的界面调控，而非之前工作中常见的反铁磁-铁磁相变，揭示了一种全新的界面驱动自旋极化输运机制。

为开展此项研究，研究人员主要运用了以下几项关键技术：首先，采用化学气相传输法(CVT)生长高质量的FCGT单晶，并通过机械剥离获得所需厚度的薄层；其次，利用干法转移技术在高纯度惰性气氛手套箱中精确堆叠FCGT和WSe₂薄层，构建出高质量的vdW异质结器件；再者，通过综合的低温强磁场电输运测量系统，对器件的TMR等性能进行表征；最后，结合基于密度泛函理论(DFT)和非平衡格林函数(NEGF)的第一性原理量子输运计算，从理论上揭示了界面TMR的物理起源。

结果与讨论

FCGT/WSe₂/FCGT AFMTJ中的TMR

研究的核心是构建FCGT/WSe₂/FCGT异质结AFMTJ。FCGT是一种A型反铁磁体，即在其层内是铁磁耦合，而层间是反铁磁耦合。研究人员系统制备了三种类型的器件，分别基于偶数层-偶数层、奇数层-偶数层以及奇数层-奇数层的FCGT电极构型。以偶数层-偶数层器件（器件D1）为例，其结构清晰，且偶数层FCGT净磁矩为零，能更好地反映反铁磁态的本征特性。电输运测量表明，WSe₂势垒层完整无针孔，起到了良好的隧道势垒作用。在10 K温度下，当施加垂直磁场扫描时，器件D1表现出显著的TMR信号，在±0.9 T处出现两个明显的电阻峰，对应的TMR比率高达75%。关键的是，这个磁场值远低于FCGT从反铁磁态到铁磁态的相变场，明确证实了TMR效应产生于反铁磁态内部，而非相变过程。这一发现颠覆了人们对反铁磁体自旋无关的传统认知。

偶数-偶数AFMTJ的性能与自旋构型切换

研究人员进一步对偶数-偶数构型器件的性能进行了温度依赖性的系统评估。结果表明，TMR比率和相变的临界磁场（定义为B_c1和B_c2）均随温度升高而单调下降，并在230 K以上消失，表现出易失性行为。通过分析不同磁场扫描路径下的TMR回线，研究者提出其机制是奈尔矢量的翻转。在偶数层FCGT中，上下表面的磁矩是补偿的（即大小相等、方向相反），但当与WSe₂势垒接触时，界面处可能产生局域的不补偿磁矩。磁场的作用可以翻转整个奈尔矢量，从而改变两个FCGT/WSe₂界面处不补偿磁矩的相对取向（平行P或反平行AP），导致隧道电阻变化，产生TMR。

奇数-偶数AFMTJ的性能与自旋构型切换

相比之下，奇数层-偶数层构型的器件（器件D2）则展现出非易失性的TMR行为。在10 K下，其TMR比率约为40%。尤为重要的是，在磁场扫回零场后，TMR比率能够保持，即具有记忆功能。这种非易失性源于奇数层FCGT本身具有净磁矩（因其层数为奇，层间反铁磁耦合导致总磁矩不为零），其界面处的磁矩排列可以通过磁场进行不可逆的切换并被钉扎住，从而实现了零场下的电阻状态保持。这为设计非易失性反铁磁存储单元提供了可能。

界面控制的vdW共线AFMTJ的理论计算

为了阐明TMR的微观机制，研究团队进行了第一性原理量子输运计算。他们构建了以真空层（模拟理想势垒）隔开的A型反铁磁Fe₅GeTe₂(A-F5GT)电极模型。计算确认体相A-F5GT由于PT对称性（空间反演P和时间反演T的联合对称性），其能带是自旋简并的。然而，当考虑由不补偿界面定义的P态和AP态时，计算发现P态下不同自旋通道的透射率T_P^σ(k_∥)存在显著差异，表明产生了界面诱导的自旋极化。而在AP态下，透射率被强烈抑制且自旋差异变小。因此，P态的总透射率远大于AP态，从而理论上预言了极高的TMR比率（~1000%）。这有力地证明了即使体相是自旋简并的，通过界面工程也能在共线反铁磁隧道结中实现强大的自旋依赖输运。

研究结论与意义

本研究成功演示了基于标准范德华材料制备技术构建全共线反铁磁隧道结的可行性。该器件实现了与传统铁磁MTJ相媲美的隧穿磁阻比率。研究揭示了几个关键创新点：首先，TMR效应纯粹源于反铁磁态下的界面控制，与体相的磁相变无关，这消除了杂散场，利于高密度集成。其次，通过简单选择FCGT电极的层数奇偶性，可以实现易失性或非易失性的TMR功能，为器件设计提供了灵活性。最重要的是，理论计算揭示了一种全新的界面驱动自旋极化隧穿机制，突破了共线反铁磁体体相自旋简并性对自旋输运的限制。

这项工作直接证实了界面调控共线AFMTJ的理论预言，并将其与现有的非共线AFMTJ区分开来。它表明，许多此前被认为“自旋无关”的反铁磁材料，通过巧妙的界面设计，完全可以应用于自旋电子器件中。这为反铁磁自旋电子学开辟了一个新的器件工程范式。结合反铁磁材料固有的高速、抗干扰等优势，这类界面控制的共线反铁磁隧道结在下一代高性能、高密度磁随机存储器和自旋逻辑器件方面展现出巨大的应用潜力。未来的研究可以进一步探索通过界面自旋轨道转矩等全电学手段来操控奈尔矢量，实现全反铁磁自旋电子器件的完整读写操作。