《Analytica Chimica Acta》：Iron-nickel Alloy Co-reaction Accelerator-based Electrochemiluminescence Platform with Non-linear HCR-CHA Cascade Amplification for Ultrasensitive Quantitation of Paraquat
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定量电化学发光（ECL）平台通过铁镍复合材料（FNC）催化、竞争免疫反应及HCR-CHA非线性放大联用，结合CRISPR/Cas12a酶切释放猝灭剂，实现吡草酮（PQ）检测限低至0.083 pg/mL。
钟文杰|秦家敏|罗志|李云|周家辉|袁若|梁文斌|徐尚成|易伟静|李艳
发光分析与分子传感重点实验室（西南大学），教育部，西南大学化学与化工学院，重庆400715，中国
摘要
背景
作为一种广泛使用但具有高度毒性的非选择性除草剂，百草枯（PQ）在农业残留物检测和食品安全领域需要严格监测。这些需求促使人们开发出超灵敏的分析方法，以降低百草枯及类似有毒分子带来的风险，从而提高分析技术的精确度和检测限。
结果
本文介绍了一种定量电化学发光（ECL）平台，该平台采用铁镍复合材料（FNC）作为高效的共反应加速剂，显著增强了初始ECL信号。通过竞争性免疫反应将目标百草枯转化为核酸起始物，随后触发级联的非线性HCR-CHA扩增过程，生成大量DNA序列。这些产物激活CRISPR/Cas12a系统，使其发挥切割H5-H6-DA底物和单链DNA的作用。这一过程释放出ECL淬灭剂DA，从而恢复ECL信号并产生强烈的信号响应。基于这一战略性整合的系统，该超灵敏分析平台的百草枯检测限达到了0.083 pg/mL，展示了整个设计的强大协同效应及其卓越的分析性能。
意义与创新性
本研究通过将高效的ECL共反应加速剂、核酸扩增技术和酶催化系统以协同方式结合，推动了有毒小分子分析领域的重大进展。这一策略可轻松扩展到其他生物标志物和小分子，为分析有毒分子、确保食品安全、检测环境污染物以及进行临床诊断等应用开辟了新途径。
部分内容摘录
引言
百草枯（PQ）作为一种在农业中广泛使用的除草剂，因其显著的除草效果和成本效益而在农业生产中发挥着关键作用1。然而，其毒性已被证实会对公共健康造成严重威胁，其主要毒性机制表现为对肺组织的不可逆纤维化损伤（最低致死剂量为20-40 mg/kg）和神经系统异常2。流行病学数据表明，
试剂与材料
百草枯（PQ）、羧酸酯PQ和PQ抗体（Ab）由Zybio Biotechnology Co., Ltd.（中国重庆）提供。实验中使用的三乙撑二胺四乙酸（TE）缓冲液、N-(3-(二甲胺)丙基)-N′-乙基碳二亚胺盐酸盐（EDC）、三(2-羧乙基)膦（TCEP）和N-羟基琥珀酰亚胺（NHS）均由J&K Scientific Co., Ltd.（中国北京）提供。实验中使用的磷酸盐缓冲溶液（PBS，pH 7.0）的组成为0.1 M Na2HPO4、0.1 M KH2PO4和0.1 M
FNC改性的TPE-L的光谱表征
为了研究通过改进的水热法制备的Fe-Ni复合材料，仅对FNC和FNC@TPE-L的形态进行了扫描电子显微镜（SEM）分析。SEM图像（图1A）显示，Fe-Ni复合材料具有三维雪花状晶体结构。在TPE-L修饰电极表面（TPE-L/GCE，图1B）上，可以清晰观察到FNC在TPE-L基底材料复杂的聚集结构中的存在。与原始雪花状结构相比
结论
在本研究中，我们从ECL材料和扩增技术两个方面进行了系统性创新：利用FNC的高效催化活性作为ECL共反应加速剂，增强了ECL信号；并通过非线性HCR-CHA级联扩增将小分子转化为核酸链，实现了对有毒小分子的超灵敏分析，以百草枯为模型。实验结果证实了FNC在增强ECL信号方面的显著催化作用
作者贡献声明
周家辉：资金获取。袁若：撰写 – 审稿与编辑。罗志：撰写 – 初稿撰写。李云：资金获取。钟文杰：撰写 – 初稿撰写。秦家敏：数据管理。梁文斌：撰写 – 审稿与编辑。易伟静：数据管理。徐尚成：撰写 – 审稿与编辑。李艳：概念构思
利益冲突声明
? 作者声明没有已知的可能影响本文工作的财务利益冲突或个人关系。
致谢
本研究得到了中国国家自然科学基金（NNSF，项目编号81972024）和重庆市卫生健康委员会突发中毒应急检测与治疗重点实验室（项目编号2025ZYBKF03）的财政支持。
