深度学习加速量子输运模拟：从断裂结到场效应晶体管的纳米电子器件研究

《npj Computational Materials》：Deep learning accelerated quantum transport simulations in nanoelectronics: from break junctions to field-effect transistors

　　本刊编辑推荐：研究团队针对传统DFT-NEGF（密度泛函理论-非平衡格林函数）方法计算效率低的问题，开发了DeePTB-NEGF集成框架。该框架通过深度学习预测紧束缚哈密顿量，结合NEGF方法实现了开放边界条件下2-3个数量级的加速，成功应用于104量级的断裂结统计分析和41 nm通道CNT-FET（碳纳米管场效应晶体管）的精确模拟，为纳米电子器件的高通量设计提供了新范式。

　　

在纳米电子器件研究领域，量子输运模拟一直是理解电子行为、设计新型器件的核心手段。传统上，研究人员依赖DFT-NEGF（密度泛函理论-非平衡格林函数）组合方法进行第一性原理计算，但这种方法存在显著的计算瓶颈：完成一个典型模拟需要数天甚至数周时间，使得大规模系统统计分析和实验尺寸器件模拟几乎不可能实现。特别是在断裂结实验和纳米尺度场效应晶体管研究中，这种计算效率与实验需求之间的差距尤为突出。

断裂结实验作为测量单分子电导的主要平台，需要分析数千种构型才能获得可靠的统计结果。而实际应用的碳纳米管场效应晶体管（CNT-FET）通道长度达到41-180纳米，包含数千至数万原子，远超传统DFT-NEGF方法的计算能力。这种矛盾迫使研究人员在准确性和实用性之间做出妥协：要么选择少量静态构型进行精确计算，要么使用大幅缩小的模型系统进行近似模拟，导致理论与实验之间始终存在鸿沟。

面对这一挑战，由Jijie Zou、Zhanghao Zhouyin等研究人员组成的团队在《npj Computational Materials》上发表了创新性研究成果。他们开发的DeePTB-NEGF框架巧妙地将深度学习与量子输运理论相结合，通过预测电子哈密顿量避免了耗时的DFT自洽场迭代，同时保持了第一性原理的精度。该框架包含两种互补的哈密顿量参数化策略：基于环境依赖的Slater-Koster（SK）紧束缚方法和基于E(3)等变图神经网络的Kohn-Sham哈密顿量预测，分别针对计算效率和电子结构完整性进行了优化。

研究团队还解决了开放边界条件处理这一关键难题。他们发现简单在原始晶胞上训练模型无法正确预测电极扩展区域的哈密顿量，因此引入了常数位移自由度H'=H+λ·S，使模型能够同时处理原始晶胞和散射区域。结合周期性边界条件训练和局部性特征，确保了电极扩展区域的准确描述。

在技术方法层面，作者主要采用了以下关键技术：基于深度学习的紧束缚哈密顿量预测（DeePTB）、非平衡格林函数（NEGF）形式体系、NEGF-Poisson（泊松）自洽场方法处理栅极调控效应，以及针对大规模系统的Bloch定理和递归格林函数算法优化。对于断裂结系统，训练数据集包含从分子动力学轨迹中采样的122个金接触构型和268个分子结构型；对于CNT-FET系统，则使用不同直径的锯齿形碳纳米管能带结构作为训练数据。

金断裂结系统的量子输运模拟

研究团队首先将DeePTB-NEGF应用于金断裂结系统，模拟了超过10,119个构型的断裂过程。通过分子动力学在150K温度下生成断裂轨迹，使用DeePTB-E3模型预测哈密顿量，传输计算显示与DFT-NEGF结果高度一致（R²=0.9985）。计算得到的电导直方图成功再现了实验观察到的1G₀量子化电导峰以及1G₀至2G₀之间的特征峰形，不同拉伸速度下的统计变化也与实验现象相符。

分子结的量子输运特性

对于π共轭分子结系统，研究展示了DeePTB-NEGF处理复杂化学环境的能力。通过分析590个构型的拉伸过程，模型准确预测了传输谱随结几何结构的变化，Spearman相关系数达到0.912。传输谱分析揭示了LUMO（最低未占分子轨道）主导的传输特性，电导直方图在10^-3.3G₀处出现明显峰值，与实验值10^-3.6G₀高度吻合。效率测试表明，DeePTB-NEGF相比传统方法实现了2-3个数量级的加速，使包含4,798原子的大系统传输计算在633秒内完成。

碳纳米管场效应晶体管的模拟

在CNT-FET应用方面，研究团队实现了从9nm到41nm通道长度的器件模拟，包含1,620至7,820个原子。通过DeePTB-SK模型预测紧束缚哈密顿量，并结合NEGF-Poisson自洽方法处理栅极静电效应，成功再现了实验测量的转移特性。研究发现CNT直径对器件性能有显著影响：较细的纳米管（如CNT(10,0)）由于较大带隙产生较高势垒（Φ_b=0.48 eV），导致较低关态电流；而较粗纳米管（如CNT(17,0)）势垒较低（Φ_b=0.19 eV），关态电流较高。所有器件的开态电流均稳定在约1×10^-5A，表明直径变化对开态性能影响较小。

研究还探讨了LBG CNT-FET的尺寸缩放极限，发现当通道长度从9nm缩减至4nm时，亚阈值摆幅（SS）从98.88 mV/decade急剧恶化至257.27 mV/decade，开态/关态电流比从1×10⁵降至4×10³，表明短沟道效应开始主导器件性能。这一发现为未来纳米电子器件的尺寸优化提供了重要参考。

DeePTB-NEGF框架的建立标志着计算纳米电子学领域的重要突破。该工作不仅解决了长期存在的计算效率与精度之间的矛盾，还首次实现了从分子结到实际晶体管器件的统一模拟平台。通过将深度学习与量子输运理论有机结合，研究人员成功打破了传统第一性原理方法的应用壁垒，为高通量纳米器件设计和优化提供了强大工具。未来，该框架可进一步扩展至包含电子-声子散射、缺陷效应等更复杂物理过程，为下一代纳米电子器件的开发奠定坚实基础。