没食子酸配位自组装多功能界面实现锌负极高度可逆化

【字体: 时间:2025年06月09日 来源:Journal of Colloid and Interface Science 9.4

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  针对锌金属负极存在的枝晶生长、析氢反应和界面动力学迟缓等问题,研究人员通过没食子酸配位自组装策略构建多功能界面层(GSI),实现了均匀Zn2+ 通量引导、低成核能垒及活性水分子排斥,使锌负极在1 mA cm?2 下稳定循环1550小时,极化电压仅23 mV,为下一代水系锌离子电池开发提供新思路。

  

锌金属电池因其高安全性和低成本成为下一代储能系统的有力竞争者,但锌负极在水系电解液中面临枝晶不可控生长、剧烈析氢反应(HER)和界面动力学迟缓等挑战,严重制约其实际应用。传统的人工界面层设计往往难以同时解决上述问题,例如导电层虽能调控电场分布却无法阻隔电解液腐蚀,而多孔材料虽促进离子扩散但会增大电荷转移阻抗。

为解决这一难题,研究人员通过没食子酸(含羧基和酚羟基)与锌离子的配位作用,在锌负极表面原位构建了多功能自组装界面(GSI)。该界面通过酚羟基/羧基的强锌亲和性实现紧密锚定,不仅能物理隔离电解液接触,还可通过化学吸附作用优先置换内亥姆霍兹平面(IHP)中的活性水分子,从根本上抑制副反应。实验表明,GSI界面显著降低Zn2+
成核能垒(极化电压仅23 mV),并在1 mA cm?2
电流密度下实现1550小时超长循环寿命。

关键实验方法
研究采用乙醇溶解没食子酸制备不同浓度(0.3-0.9 M)处理液,通过锌箔浸泡24小时实现GSI原位生长。通过电化学测试(循环伏安法、恒电流循环)、表面形貌表征(SEM)及界面阻抗分析验证性能,并利用分子动力学模拟阐明水分子排斥机制。

研究结果

  1. GSI界面构建与特性:没食子酸与Zn2+
    配位形成致密固态沉积层,XPS证实界面富含锌亲和性官能团(-COOH/-OH)。
  2. 电化学性能提升:GSI@Zn对称电池在10 mA cm?2
    下循环500次无短路,库仑效率达99.7%,远优于裸锌电极。
  3. 界面动力学分析:原位光学显微镜显示GSI层引导均匀Zn沉积,阻抗谱揭示其电荷转移电阻(Rct
    )降低60%。

结论与意义
该工作通过分子级界面设计同步解决了锌负极的枝晶、腐蚀和动力学问题,为高性能水系锌电池开发提供了新范式。GSI的多功能协同机制(离子通量调控、水分子排斥、快速电荷转移)可拓展至其他金属负极体系,相关成果发表于《Journal of Colloid and Interface Science》。

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