棉源自支撑碳纤维锚定超细Ru纳米颗粒作为高效Li-CO2 电池阴极催化剂的研究

　　为解决Li-CO2 电池中放电产物分解动力学缓慢、充电过电位高的问题，研究人员开发了以棉源自支撑碳纤维（CB）负载超细Ru纳米颗粒（CBRu）的阴极催化剂。该催化剂通过独特的交联结构提供放电产物沉积空间，Ru纳米颗粒调控Li2 CO3 生长路径并加速反应动力学，实现了1.41 V的低电压极化（200 μA cm?2 ）和76.0%的高能效（20 μA cm?2 ），循环稳定性超过1000小时，为Li-CO2 电池阴极设计提供了新思路。

　　

随着全球对碳中和目标的追求，Li-CO₂
电池因其能够将温室气体CO₂
转化为高能量密度（1876 Wh kg^?1
）储能介质而备受关注。然而，这类电池面临的核心挑战在于放电产物Li₂
CO₃
和碳的分解需要克服高活化能垒，导致反应动力学缓慢、充电过电位大，严重制约电池的循环寿命。传统石墨基负载催化剂易因π-π堆积而遮蔽活性位点，亟需开发新型三维自支撑载体材料。

针对这一难题，中国的研究团队创新性地选择廉价易得的棉纤维作为前驱体，通过高温碳化制备具有分级孔隙结构的自支撑碳纤维（CB），并采用等体积浸渍法锚定超细Ru纳米颗粒（2.5 nm），构建了CBRu复合阴极催化剂。研究发现，CB纤维的三维交联网络不仅避免了石墨材料的堆叠问题，其丰富的表面官能团还增强了Ru纳米颗粒的分散性。通过原位表征和理论计算证实，Ru纳米颗粒能引导Li₂
CO₃
以片状形态均匀沉积，显著降低CO₂
还原与析出反应的能垒。

该研究主要运用了高温碳化法制备棉源碳纤维、等体积浸渍法负载Ru纳米颗粒、扫描电子显微镜（SEM）观察微观形貌、X射线衍射（XRD）分析晶体结构、电化学阻抗谱（EIS）测试电荷转移性能，以及密度泛函理论（DFT）计算反应路径能垒等关键技术。

Characterizations of CBRu catalysts
SEM显示碳纤维保留了棉纤维的柔性三维结构，表面褶皱为Ru纳米颗粒和放电产物提供了分散空间（图S1a-b）。XRD证实Ru以面心立方晶型存在，平均粒径仅2.5 nm。比表面积测试显示CBRu具有高达520 m²
g^?1
的孔隙容积，远超传统石墨载体。

Electrochemical performance
在200 μA cm^?2
高电流密度下，CBRu阴极的充放电极化电压仅1.41 V，比Ru@SuperP降低约0.8 V。20 μA cm^?2
时能量效率达76.0%，且能在1000小时内保持稳定循环，衰减率不足0.05%/次。

Mechanism analysis
原位拉曼光谱发现CBRu电极表面的Li₂
CO₃
在充电过程中完全分解，而对照组存在残留。DFT计算表明Ru(101)晶面对CO₂
的吸附能（-1.32 eV）显著低于石墨碳（-0.47 eV），且能降低Li₂
CO₃
分解能垒达42%。

这项发表于《Journal of Colloid and Interface Science》的研究，通过生物质碳载体与贵金属纳米颗粒的协同设计，不仅解决了Li-CO₂
电池的关键动力学瓶颈，还为自支撑电极材料在能源存储领域的应用提供了范式。特别值得注意的是，棉纤维的低成本特性（仅为商业碳布的1/20）使其具备规模化应用潜力，对于发展火星探测等极端环境下的储能设备具有战略意义。研究团队在讨论部分强调，未来可通过掺杂氮/硫等杂原子进一步优化碳纤维的电子传导性能，这为后续研究指明了方向。