Co2 C/CoC8 异质结构设计:实现多硫化物高效捕获/转化以提升锂硫电池性能

【字体: 时间:2025年06月09日 来源:Journal of Colloid and Interface Science 9.4

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  为解决锂硫电池(LSBs)中多硫化物(LiPSs)的穿梭效应和缓慢氧化还原动力学问题,研究人员通过水热法结合热处理制备了氮掺杂钴碳化物/导电炭黑(Co2 C/CoC8 /NEC)异质结构材料。该材料中Co2 C强吸附LiPSs,CoC8 高效催化转化硫物种,协同氮掺杂调控电子结构,最终实现0.5C下1131 mAh g?1 的高初始容量及300次循环后86%的容量保持率,为高性能LSBs设计提供了新思路。

  

论文解读:

背景与挑战
锂硫电池(LSBs)因其高达2600 Wh kg?1
的理论能量密度和硫的低成本特性,被视为下一代储能技术的候选者。然而,可溶性多硫化物(LiPSs)的“穿梭效应”和硫物种转化动力学缓慢导致电池容量快速衰减、循环寿命缩短,成为实际应用的“阿喀琉斯之踵”。传统碳基材料虽能物理吸附LiPSs,但极性差异使其易脱落;过渡金属化合物虽具化学吸附能力,却常因导电性差而限制催化效率。如何协同解决吸附与催化矛盾,成为突破LSBs性能瓶颈的关键。

研究设计与方法
吉林大学研究团队创新性地设计了一种Co2
C/CoC8
异质结构复合氮掺杂导电炭黑(NEC)的材料体系。通过水热法合成前驱体CoO/EC,再经两步热处理(350°C Ar气氛碳化、700°C NH3
气氛氮掺杂)获得目标材料。结合密度泛函理论(DFT)计算、Li2
S6
对称电池测试及电化学表征,系统评估了材料对LiPSs的吸附-催化协同机制。

研究结果

  1. 材料表征:XRD与TEM证实成功构建Co2
    C(强吸附相)与CoC8
    (高催化相)的异质结构,氮掺杂引入缺陷位点(图S1-S3)。
  2. 吸附-催化协同:视觉吸附实验显示Co2
    C/CoC8
    /NEC对Li2
    S6
    的吸附量是纯碳的3倍(图2a);对称电池测试表明其氧化还原电流密度提升5倍(图3b),证实CoC8
    显著加速LiPSs转化。
  3. 电池性能:采用Co2
    C/CoC8
    /NEC-PP隔膜和S正极的电池在0.5C下展现1131 mAh g?1
    初始容量,300次循环后保持977 mAh g?1
    (衰减率0.046%/次);1C倍率下1500次循环的容量衰减率仅0.023%/次(图4c)。
  4. 高负载性能:在5.6 mg cm?2
    高硫载量和4.5 μL mg?1
    贫电解液条件下,0.2C循环100次仍保持稳定(图5d)。

结论与意义
该研究首次揭示了钴碳化物异质结构(Co2
C/CoC8
)在LSBs中“吸附-催化”双功能机制:Co2
C通过d-p轨道杂化强锚定LiPSs,CoC8
优化Li2
S成核能垒加速反应动力学,氮掺杂进一步调控电子结构增强导电性。这种“三位一体”设计为过渡金属碳化物(TMCs)在储能领域的应用开辟了新范式,其策略可延伸至其他二次电池体系。论文发表于《Journal of Colloid and Interface Science》,为高能量密度、长循环LSBs的实用化提供了切实可行的材料解决方案。

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