表面功能化可折叠电极的快速电子增强策略助力高性能钾离子混合电容器

　　针对钾离子混合电容器（PIHCs）电极材料不可折叠、动力学缓慢及储钾容量低等瓶颈问题，研究人员通过模板牺牲与化学活化策略制备了表面功能化可折叠多孔碳纳米纤维（APCNFs）。该材料兼具高导电性、优异柔韧性和丰富氧官能团，使PIHCs在5 A g?1 下循环500次容量保持率达99%，并通过理论计算揭示了氧官能团降低K+ 扩散能垒的机制，为柔性电子储能器件开发提供新思路。

　　

随着柔性可穿戴电子设备的快速发展，对高性能储能器件的需求日益迫切。钾离子混合电容器（PIHCs）因其能量密度高、成本低等优势成为研究热点，但现有电极材料普遍存在不可折叠、反应动力学迟缓及离子存储容量不足等问题，严重制约实际应用。传统活性炭阴极采用集流体涂覆工艺，在弯曲时易发生活性物质脱落，且能量密度受限于低孔隙率。碳纤维虽具本征柔性，但未经优化的结构难以同时满足高导电性、多级孔道和表面化学活性的要求。如何通过材料设计突破这些限制，成为开发下一代柔性储能器件的关键挑战。

针对上述问题，中国国家自然科学基金等项目支持的研究团队在《Journal of Energy Storage》发表成果，通过创新性材料设计策略成功制备出表面功能化可折叠多孔碳纳米纤维（APCNFs）。该研究采用聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）为牺牲模板构建介孔结构，结合氢氧化钾化学活化引入微/介孔和氧官能团，最终获得兼具优异柔韧性（可耐受反复折叠）和超高储钾性能（5000次循环容量保持率89%）的电极材料。理论计算首次阐明氧官能团通过增强碳基底与K⁺
的电子相互作用，将K⁺
扩散能垒降低至0.68 eV，为材料设计提供量化依据。

关键技术方法包括：静电纺丝制备PAN/PMMA前驱体纤维，高温碳化结合KOH活化构建多级孔结构；通过原位电化学阻抗谱（in-situ EIS）和弛豫时间分布（DRT）分析动力学过程；采用密度泛函理论（DFT）计算氧官能团对K⁺
吸附能的影响。

Results and discussion
材料表征显示APCNFs具有独特的梯形截面结构和均匀分布的微/介孔（比表面积达1026 m²
g^?1
），纤维表面粗糙度显著增加。电化学测试表明，氧官能团修饰使材料在100 mA g^?1
下展现312 mAh g^?1
的高可逆容量，远优于未活化样品。动力学分析证实表面功能化将电荷转移电阻降低至46 Ω，离子扩散系数提升两个数量级。柔性器件测试中，APCNFs//S/N-KCNFs软包电池在180°折叠状态下仍保持稳定工作，体积能量密度达81 Wh L^?1
。

Conclusion
该研究通过精准调控碳纤维的孔道结构和表面化学性质，成功实现三大突破：1）化学活化协同构建导电网络与离子高速通道；2）氧官能团增强电极/电解液界面相互作用；3）本征柔性设计消除传统集流体限制。理论计算与实验验证相结合的研究范式，为新型柔性储能材料设计提供了普适性策略。

重要意义
此项工作不仅推动了PIHCs向实用化迈进，更开创了通过原子级表面工程优化离子存储动力学的新途径。所提出的"结构-功能一体化"设计原则，可延伸至钠/锂离子混合电容器体系，对发展轻量化、高安全性的柔性电子设备具有重要指导价值。研究团队特别指出，该材料的规模化制备工艺与现有静电纺丝产线兼容，具备良好的产业化前景。