综述：氮化碳基光催化剂在二氧化碳光还原中的应用：最新进展与未来展望

　　（编辑推荐）本综述系统总结了g-C3 N4 （石墨相氮化碳）在CO2 光还原（CO2 PR）中的研究进展，涵盖六种制备策略的优劣势分析、改性对动力学/热力学的调控机制，并提出机器学习（ML）辅助设计、宽带光催化剂等前沿方向，为开发高效绿色光催化体系提供理论指导。

　　

Abstract
石墨相氮化碳（g-C₃
N₄
）因其低成本、易合成和优异稳定性成为非金属光催化剂的研究热点。然而块体材料（BCN）存在比表面积低、载流子迁移率差等问题，制约其CO₂
光还原性能。本文从分子结构缺陷切入，指出未激发的N₃
原子导致的n?π*跃迁不足是限制光活性的关键瓶颈，而传统高温聚合导致的氢键连接和范德华力作用进一步加剧了层间电荷传输障碍。

Preparation of g-C₃
N₄

合成策略分为自上而下和自下而上两类：热聚合法虽简单廉价，但需精确调控聚合度；超分子自组装可构建有序孔隙结构却机理不明。值得注意的是，基于三嗪（TG-CN）与七嗪（HG-CN）单元的不同排列方式，可衍生出五种晶体结构，其中PHI（聚七嗪酰亚胺）因独特的层间电子通道展现出更优的电荷分离效率。

Advances in g-C₃
N₄
-based photocatalysts
改性研究呈现精准化趋势：单原子催化剂（SACs）通过调控金属位点配位环境显著提升CO₂
吸附活化能力；同质结设计利用能带梯度促进电子-空穴定向分离。特别值得关注的是，双原子催化剂（DACs）通过金属对协同作用可同时优化反应动力学和产物选择性，例如Cu-Co双位点体系将CH₄
产率提升3倍。

Future improvement strategies
三大创新方向引人注目：①同质结构建可消除异质界面电荷势垒；②串联催化系统实现CO₂
还原与氧化反应协同进行；③机器学习辅助的宽带催化剂设计，通过算法预测最佳掺杂组合。实验证实，引入硼原子可拓宽光响应范围至650nm，使表观量子效率达到8.7%。

Conclusion
未来研究应聚焦四个维度：开发环境友好的生物质衍生催化剂、利用ML解析构效关系、设计长链烃选择性合成路径、构建全光谱响应体系。其中理论计算与实验的深度融合，将为破解"光催化效率-选择性"权衡难题提供新思路。