双模式电化学光纤表面等离子体共振传感器(EC-FO-SPR)实现脂多糖的实时高灵敏度检测

【字体: 时间:2025年06月10日 来源:Biosensors and Bioelectronics 10.7

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  为解决革兰阴性菌外膜成分脂多糖(LPS)引发的脓毒症检测难题,研究人员开发了一种集成电化学(EC)与表面等离子体共振(SPR)技术的双模式光纤传感器(EC-FO-SPR)。该传感器通过金包覆光纤同步获取光学与电化学信号,结合苯硼酸(PBA)特异性识别cis -diol结构,实现了LPS的实时监测与高灵敏度检测(线性范围达0.1-100 ng/mL),为临床感染监测提供了便携式解决方案。

  

脂多糖(LPS)作为革兰阴性菌外膜的关键成分,是引发脓毒症休克的首要诱因。当前临床依赖的鲎试剂(LAL)检测法虽灵敏度高,但易受环境干扰;兔热原试验则无法定量。传统电化学表面等离子体共振(EC-SPR)技术虽能无标记实时监测,但笨重的棱镜系统难以便携化应用。这些瓶颈促使黑龙江科研团队开发了一种革命性的双模式传感器。

该团队在《Biosensors and Bioelectronics》发表的研究中,创新性地将金包覆光纤同时作为SPR光学探头和电化学微电极。通过修饰苯硼酸(PBA)和还原氧化石墨烯(rGO),传感器可特异性捕获含葡萄糖单元的LPS分子。当LPS与PBA形成硼酸酯时,不仅引起局部折射率变化(通过SPR波长位移检测),还改变[Fe(CN)6
]4-/3-
探针的电荷分布(通过电流信号响应),实现双重信号交叉验证。

关键技术方法
研究采用光纤SPR耦合循环伏安法的双模式检测架构,通过11-巯基十一烷酸(11-MUA)在金表面构建自组装单层,经EDC/NHS活化后共价固定PBA。rGO修饰增强电子传递效率,利用[Fe(CN)6
]4-/3-
氧化还原对监测LPS结合事件。光学检测采用波长调制型SPR,实时追踪分子吸附引起的共振波长漂移。

Feasibility analysis of the sensing system
与传统棱镜EC-SPR相比,光纤结构将光学检测限降低至0.08 ng/mL,电化学检测限达0.05 ng/mL。对照实验证实PBA-rGO修饰使LSPR(局域表面等离子体共振)信号增强3.2倍,电子转移速率提升67%。

Conclusion
该传感器对LPS的检测线性范围为0.1-100 ng/mL,兼具EC模式的高灵敏度(1.2 μA·ng?1
·mL)与SPR模式的实时动力学分析能力。在血清样本中回收率达94.6-106.3%,可连续监测LPS吸附全过程。

这项突破性工作首次实现光纤EC-SPR的双模态集成,其植入式设计支持活体监测,为感染性疾病诊断提供了新范式。通过揭示LPS与PBA的分子结合动力学(结合常数KA
=3.8×105
M?1
),为开发靶向抗脓毒症药物提供了定量依据。该技术可扩展至其他cis
-diol类生物标志物检测,推动便携式诊疗设备发展。

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