氰基修饰石墨相氮化碳促进电荷转移并高效光催化产过氧化氢

　　本研究针对g-C3 N4 光催化剂电荷复合快、载流子分离效率低的问题，通过熔盐法合成氰基富集晶体g-C3 N4 （CCN）。飞秒瞬态吸收光谱证实氰基诱导局部极化电场，促进载流子迁移，使H2 O2 产率达36.8 mmol h?1 g?1 （可见光下效率提升6.34倍），为设计高效2e? -ORR催化剂提供新思路。

　　

过氧化氢（H₂
O₂
）作为高效氧化剂广泛应用于造纸、医疗消毒等领域，但传统蒽醌法存在高能耗和安全隐患。光催化两电子氧还原反应（2e^?
-ORR）虽具绿色潜力，却受限于g-C₃
N₄
的载流子复合率高和体相迁移效率低等问题。贵州民族大学的研究团队通过熔盐辅助煅烧法合成氰基功能化晶体g-C₃
N₄
（CCN），发现氰基（C≡N）作为电子捕获位点可形成局部极化电场，显著提升光催化H₂
O₂
产率至36.8 mmol h^?1
g^?1
，相关成果发表于《Inorganic Chemistry Communications》。

研究采用熔盐模板法构建CCN，结合飞秒瞬态吸收光谱（fs-TAS）分析载流子动力学，通过原位光照射开尔文探针力显微镜（KPFM）和密度泛函理论（DFT）计算验证电场效应。

催化剂合成与表征
CCN以NaCl/KCl晶体为模板，尿素聚合形成长程有序结构。X射线衍射（XRD）显示氰基引入未破坏晶体框架，而傅里叶变换红外光谱（FTIR）证实C≡N键存在。

载流子动力学机制
fs-TAS显示氰基使浅陷阱电子占比从38.01%提升至76.98%，深陷阱电子从23.70%降至7.82%，平均寿命延长至321.33 ps。KPFM证实氰基诱导的局部电场促进载流子定向迁移。

光催化性能
CCN的H₂
O₂
产率较原始g-C₃
N₄
提高6.34倍，400 nm处量子效率达21.3%。DFT计算表明氰基增强O₂
化学吸附，优化质子转移路径。

该研究揭示了氰基修饰通过调控载流子捕获与电场效应协同提升2e^?
-ORR效率的机制，为设计高效有机光催化剂提供理论依据。团队指出，未来可进一步探索氰基密度与晶体结构的协同优化策略。

（注：全文细节均基于原文，未添加非原文信息；技术术语首次出现时标注英文缩写；作者单位名称按要求处理；未保留文献引用标识）